Small：有效筛选! CO2电化学还原中的金属-氮掺杂碳催化剂

金属-氮-碳(M-N-C)催化剂是作为电还原CO₂-CO最有希望的候选。现在理论计算和实验验证已经确定M-N₄-C基体中的金属中心是CO₂吸附和还原的主要催化活性位点。

尽管如此，之前的研究仅通过改变金属来评估M-NC催化剂的CO₂-CO效率，而没有系统的筛选过程。

基于此，Jeong Woo Han团队为了鉴定筛选用于电化学CO₂-CO还原反应(CO₂RR)的高效金属-氮掺杂(M-NC)电催化剂，提出了一种使用密度泛函理论计算的方法来评估其选择性，活性和结构稳定性。

评估了23种M-N4-C催化剂，其中三种(M=Fe、Co或Ni)被确定为有希望的候选者。它们被合成并测试为用于CO₂到CO转化的概念验证催化剂。

不同的关键描述符，包括最大反应能、*H和*CO结合能的差异(ΔG_*H-ΔG_*CO)和*CO解吸能(ΔG_*CO→CO(g))用于阐明反应机理这些计算描述符有效地预测了整个电化学电位范围内的实验观察结果。

这项工作为合理设计用于能量转换的多相电催化剂提供了一条可行的途径，并启发了对实验和理论研究之间相关性的科学见解。

Effective Screening Route for Highly Active and Selective Metal-Nitrogen-Doped Carbon Catalysts in CO₂ Electrochemical Reduction. Small, 2021. DOI:10.1002/smll.202103705