电催化CO2还原生产多元碳(C2+)液体燃料是一项具有挑战性的任务,其主要受到反应中间体及其后续C-C耦合的稳定性的限制。
近日,中国科学技术大学熊宇杰教授和江俊教授、佛山科学技术学院胡飞教授以及西安石油大学孔婷婷博士(共同通讯作者)等人报道了一种独特的催化剂,即具有不饱和配位Cu位点的非晶态CuTi合金(a-CuTi@Cu),并用于电催化CO2还原为多碳(C2-4)液体燃料。
实验结果显示,a-CuTi@Cu电催化CO2还原主要产生乙醇、丙酮和正丁醇。在电压为0.8 V vs RHE下,总C2-4的法拉第效率(FE)约为49%,可以维持至少3个月。
通过理论模拟和原位表征表明,a-CuTi@Cu电催化剂中亚表面Ti原子可以增加表面Cu位的电子密度,增强*CO中间体的吸附,从而降低*CO二聚和三聚所需的能垒。该工作从电子密度的角度实现了催化非活性元素可以操纵电催化C-C耦合中催化位点的行为。
Ultrastable Cu Catalyst for CO2 Electroreduction to Multicarbon Liquid Fuels by Tuning C-C Coupling with CuTi Subsurface. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202110303.
https://doi.org/10.1002/anie.202110303.