可还原氧化物是广泛使用的催化剂载体,可以通过在金属-载体界面转移晶格氧来提高氧化反应速率。但是,关于催化过程中界面的原子尺度动态亚稳定性(流动行为)存在许多悬而未决的问题。近日,美国亚利桑那州立大学Peter A. Crozier(通讯作者)等人报道了他们利用像差校正的operando电子显微镜来可视化CO氧化过程中 Pt/CeO2界面处和附近发生的结构动力学。该研究表明催化剂周转频率与流动行为相关:1)使负载的Pt粒子不稳定;2)标志着氧空位产生和湮灭的速度增加;3)导致CeO2载体表面的应变增加和减少。总之,实验结果表明将Pt锚定到载体上的界面Pt-O-Ce键也参与了催化驱动的氧转移过程,还表明氧还原发生在高度还原的CeO2表面上,然后迁移到界面边缘与CO反应。Atomic level fluxional behavior and activity of CeO2-supported Pt catalysts for CO oxidation. Nat. Commun., 2021, DOI: 10.1038/s41467-021-26047-8.https://doi.org/10.1038/s41467-021-26047-8.