厦大邓德会Nature子刊:室温CO氧化,电子穿透效应功不可没!
•
顶刊解读
在室温下实现CO的氧化对于气体净化具有重要意义,但实现该反应仍具有挑战性。3d过渡金属(TMs)促进的Pt催化剂有希望实现该反应,但TMs在富氧气氛中容易被深度氧化,导致低活性。
基于此,厦门大学邓德会团队报道了一种石墨烯包封CoNi纳米粒子的Pt催化剂,其中Pt分散在石墨烯上(Pt/CoNi@NC),用于在富氧气氛中有效催化CO氧化。
CoNi合金由超薄石墨烯壳保护免受氧化,因此能够通过电子穿透效应调节Pt-石墨烯界面的电子特性。石墨烯封装TMs的策略可有效提高富氧气氛中Pt催化CO氧化反应的活性和耐久性。
这种催化剂可以在室温下实现接近100%的CO 转化率,而 Pt/C和Pt/CoNiOx的转化率有限催化剂。另外,该催化剂CO转化率在24小时后仅下降12%,结构未发生改变,优于 Pt-FeO1- x/CB、Pt-CoO1- x/CB和Pt-NiO1- x/CB催化剂(在室温下24小时后下降40-60 %)。
实验和DFT计算表明,CO会使Pt位点饱和,而O2可以吸附在Pt-石墨烯界面而不与CO竞争,从而促进O2的活化和后续的表面反应。
这种石墨烯隔离体系不同于经典的金属-金属氧化物催化界面,为多相催化剂的设计提供了新思路。
Electron penetration triggering interface activity of Pt-graphene for CO oxidation at room temperature. Nature Communications, 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-26089-y