中科大高敏锐/唐凯斌Nature子刊:稳定高效！ZnIn2S4用于电催化CO2RR

2023年10月10日下午9:40 • 顶刊解读

最近开发的固态催化剂可以以高速率和选择性将二氧化碳(CO₂)电还原为有价值的产品。然而，电流密度大于200 mA cm^-2时，催化剂经常发生颗粒团聚、活性相变和/或元素溶解，这使得催化剂长期操作稳定性成为一个相当大的挑战。

因此，中国科学技术大学高敏锐、唐凯斌等将Zn掺入硫化铟(In₂S₃)以调整其物相和结构(ZnIn₂S₄)，这显著提高了催化剂的稳定性，并且催化剂的形貌几乎没有任何变化。

在1.0 M KHCO₃(pH=8.4)溶液中，与In₂S₃相比，ZnIn₂S₄催化剂上CO₂RR的起始电位转变为更正的值，这意味着CO₂RR动力学增强。

ZnIn₂S₄催化剂在300 mA cm^-2的电流密度下可下连续运行60 h以上(产生约327 mmol的甲酸盐)，同时，CO₂还原成甲酸的法拉第效率(FE)为99.3%。相反，在相同的条件下，In₂S₃很快失去催化活性。

综合实验与计算研究表明，Zn的掺入导致In-S键的增强，这会使硫过度稳定，硫是一种催化位点，可以激活H₂O解离为*H物种，随后与CO₂反应，导致在催化剂中形成HCOO*中间体。这些发现将推动用于甲酸盐商业规模电合成的高效耐用催化剂的开发。

Stabilizing indium sulfide for CO₂ electroreduction to formate at high rate by zinc incorporation. Nature Communications, 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-26124-y

中科大高敏锐/唐凯斌Nature子刊:稳定高效！ZnIn2S4用于电催化CO2RR

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