一个偶然的发现，成就这篇Joule!

自2011年发现第一个MXene成员Ti₃C₂T_x以来，MXene受到了相当大的关注。特别是，无论金属离子还是非金属离子用作电荷载体，它们耐受各种离子穿梭和超快的表面氧化还原行为导致了出色的储能性能。

MXene储能的一个挑战是，所有报告的MXene电极都缺乏明显的放电电压平台，相反，它们通常表现出电容行为，特别是在使用水系电解质时。这不利于其能量密度和所需高压区域的稳定能量输出。特别是，对于水系电解质，电化学窗口被限制，导致能量密度有限，通常小于100 Wh kg^-1。更准确地说，当MXenes电极在各种环境中（Li⁺、H⁺、Na⁺、Al³⁺等）应用时，表面或无氧化还原的电容/赝电容特征总是占主导地位，表现出扭曲的矩形循环伏安（CV）形状和线性电荷放电曲线。因此，与具有突出和稳定的放电区域的所需电池类型系统相比，电容式MXene电极电压输出迅速下降。显然，一旦实现未开发的法拉第型MXenes电极，其增强的氧化还原行为具有明显的平台，可能会在能量密度和稳定输出方面突破当前性能瓶颈。

近日，香港城市大学支春义教授在Joule发布了他们的最新研究成果，Intrinsic voltage plateau of a Nb₂CT_x MXene cathode in an aqueous electrolyte induced by high-voltage scanning，首次实现了MXene作为正极时的稳定电压输出。

在此，作者最初计划研究Nb₂CT_x MXene在拓宽的高压窗口的电化学性能。一个偶然的机会，作者发现，当扫描电压窗口从2.0 V扩展到2.4 V时，Nb₂CT_x MXene电极表现出完全不同的电化学性能。更具体地说，当电压在2.0 V终止时，Nb₂CT_x MXene像往常一样表现出典型的电容行为。当扫描电压扩大到2.4V时，电池功能逐渐出现，取代了电容行为。最后，Nb₂CT_x/Zn电池出现了明显的电压平台，为1.55 V。与此同时，在0.5 A g^-1时，放电容量和能量密度增加到145 mAh g^-1和146.7 Wh kg^-1，分别为2.0 V时的264%和292%。

作者还研究了Zn离子扩散过程和之前的变化，发现高压扫描诱导了不同Zn²⁺活性位点。此外，在Zn²⁺重复插入/脱出期间，Nb₂CT_x MXene的相位组成和分层结构保持稳定，1800次循环后，容量保持95%。

这项工作首次报道了电池型MXene电极，其电压为1.55 V，与所有报告的MXene电极完全不同，并超过了Zn离子电池的最成熟的阴极，即MnO₂、V₂O₅、MoS₂和有机物。开发的高压扫描策略也对Ti₃C₂T_x MXene实现显著的电压稳定是有效的。

图文详情

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图1. Nb₂CT_x MXene的表征

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图2. 两种不同扫描电压窗口的Nb₂CT_x和Ti₃C₂T_x MXene阴极在21 M LiTFSI + 1 M Zn(OTf)₂电解液中的电化学性能

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图3. 充放电过程中Nb₂CT_x MXene阴极的结构和相的演化

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图4. Nb₂CT_x/Zn电池在2.4 V范围内和21 M LiTFSI + 1 M Zn(OTf)₂电解液中的电化学性能

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图5. Nb₂CT_x的分子动力学模拟

文献信息

Intrinsic voltage plateau of a Nb₂CT_x MXene cathode in an aqueous electrolyte induced by high-voltage scanning. Joule 2021, 5, 1–13.

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542435121004347?via%3Dihub

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