黄伟新/刘志Nature子刊:Cu2O纳米晶体用于丙烯与分子氧的选择性环氧化

黄伟新/刘志Nature子刊:Cu2O纳米晶体用于丙烯与分子氧的选择性环氧化
环氧丙烷(PO)是众多商品化学品的平台化学品,例如多元醇和乙二醇醚。丙烯与O2环氧化成PO被认为是最经济和最环保的。然而,它同时也是最具挑战性的催化反应之一,Cu基催化剂已广泛研究了作为一个有前途的催化剂但报道的PO选择性不满足,因此仍然是一个长期存在的挑战。
黄伟新/刘志Nature子刊:Cu2O纳米晶体用于丙烯与分子氧的选择性环氧化
黄伟新/刘志Nature子刊:Cu2O纳米晶体用于丙烯与分子氧的选择性环氧化
基于此,中国科学技术大学黄伟新上海科技大学刘志等成功地探索了由{100}面和{110}边包围的27 nm立方Cu2O纳米晶体作为丙烯与O2环氧化的高选择性催化剂,在90-110℃下获得超过80%的环氧丙烷选择性。
在{110}边缘位置具有弱吸附O2物质的丙烯环氧化表现出低势垒,并且是在低反应温度下发生的主要反应,且具有高环氧丙烷选择性。
黄伟新/刘志Nature子刊:Cu2O纳米晶体用于丙烯与分子氧的选择性环氧化
这种弱吸附的O2物种在高反应温度下不稳定,表面晶格氧物种成为活性氧物种,在{110}边缘位置参与丙烯环氧化生成环氧丙烷和丙烯部分氧化生成丙烯醛,在{100}面位置参与丙烯燃烧生成CO2,它们都表现出高势垒并导致环氧丙烷选择性降低。
这些结果证明了基本理解在指导探索具有挑战性的多相催化反应的有效催化剂方面的有效性。
Fine Cubic Cu2O Nanocrystals as Highly Selective Catalyst for Propylene Epoxidation with Molecular Oxygen. Nature Communications, 2021. DOI:10.1038/s41467-021-26257-0
(0)
上一篇 2023年10月10日 下午4:29
下一篇 2023年10月10日 下午4:31

相关推荐