南大金钟Nano Letters:Rh/Al光热催化CO2还原,选择性接近100%

南大金钟Nano Letters:Rh/Al光热催化CO2还原,选择性接近100%
太阳能CO2转化是实现碳中和的一种有前途的绿色和可持续方法。然而,用于有效还原CO2的广谱阳光驱动催化系统的合理设计是一个巨大的挑战。
因此,南京大学金钟团队报道了一种铑/铝(Rh/Al)纳米光热催化剂,该催化剂可以利用广谱太阳光(从紫外到近红外区域)进行高效的CO2甲烷化。
南大金钟Nano Letters:Rh/Al光热催化CO2还原,选择性接近100%
Rh和紧密堆积的Al纳米结构相结合构建了Rh/Al纳米光催化剂,其中Rh为CO2甲烷化提供了丰富的活性位点,铝纳米结构的强LSPR效应可以将太阳能转化为热电子,产生高表面温度和强局部电场以激活吸附的反应物。
在太阳光照射下(11.3 W cm-2),产CH4的速率达到550 mmol g-1 h-1,并且在光谱太阳光照射下CH4选择性达到100%。
南大金钟Nano Letters:Rh/Al光热催化CO2还原,选择性接近100%
一系列波长相关的控制实验证明,Al纳米结构可以吸收并将入射阳光从紫外区转换到近红外区(300 nm-1000 nm),产生高达70℃的强表面温度场,从而有效地促进光热CO2还原并大大提高CH4选择性和生产速率。
此外,科研人员还证明了由Rh/Al催化剂驱动的光热CO2甲烷化是一种温度依赖性多步CO为关键中间体的还原反应。
Rh/Al Nanoantenna Photothermal Catalyst for Wide-Spectrum Solar-Driven CO2 Methanation with Nearly 100% Selectivity. Nano Letters, 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c03215
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