北理李丽/陈人杰AEM：废旧锂电正极材料的可持续升级回收工艺，性能更优！

由于具有环境和经济效益的潜力，废旧锂离子电池正极材料的无损修复一直是废物资源化研究领域的圣杯。

北京理工大学李丽、陈人杰等首次发现了废旧材料中的Mn缺乏和阳离子无序特性，并通过使用低碳和经济的原位升级回收工艺修复了降解的晶体结构。

图1 升级回收工艺示意及材料表征

由于在使用过程中Mn溶解导致废旧锂离子电池正极材料中存在大量Mn空位，仅靠补锂无法恢复材料的理想摩尔比，因而无法获得最佳的电化学容量。因此，作者提出了针对Mn缺乏的升级回收策略。修复后的无序LiMn₂O₄(LMO)材料比有序LMO材料具有更高的容量和稳定性。这种出乎意料的行为归因于原位升级回收工艺，该工艺增强了Li/Mn原子的无序性，从而改变了正极材料的电化学活性和结构稳定性。

具体来说，Li/Mn无序可以有效抑制Jahn-Teller畸变和两相相变，激活无序Li的活性，从而有助于升级回收材料的稳定高放电容量。结果，升级后的无序LMO正极具有高容量（10 C循环后0.1 C时为266.8 mAh g^-1）和出色的循环稳定性（2 C循环100次后为212 mAh g^-1），优于商业LMO正极材料和报道的有序LMO材料。

图2 电化学性能对比

此外，与锂补充修复工艺相比，这种升级回收修复工艺减少了38.8%的温室气体(GHG)排放，并提高了21.1%的经济回报。并且，这一发现不仅填补了TM缺陷修复机制的空白，为废旧电池材料的创新回收利用提供了思路，同时也指导了电极材料的设计，推动了未来绿色锂离子电池的可持续发展。此外，依靠原位原子无序来提高储能性能的无序结构设计策略有望扩展到其他电极材料，以促进绿色二次电池的可持续发展。

图3 升级回收工艺的经济和环境价值评估

Sustainable Upcycling of Spent Lithium-Ion Batteries Cathode Materials: Stabilization by In Situ Li/Mn Disorder. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201174

北理李丽/陈人杰AEM：废旧锂电正极材料的可持续升级回收工艺，性能更优！

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