谢毅/孙永福JACS：AEI-OD-Cu纳米片实现工业级电流密度下CO2电还原为C2+

将CO₂电还原成高能量密度的C₂₊产物极具吸引力，但在工业级电流密度下的C₂₊选择性仍然有待进一步提高。基于此，中国科学技术大学谢毅院士和孙永福教授（共同通讯作者）等人首次报道了一种抗溶胀阴离子交换离聚物（anion exchange ionomer, AEI），以优化局部环境，从而促进工业级电流密度下的CO₂电还原为C₂₊。

作者以抗溶胀AEI改性氧化物衍生的Cu纳米片为例，原位拉曼光谱和接触角测量表明，OH^–积累的-N(CH₃)₃⁺基团和AEI的抗溶胀骨架可以协同调节局部的pH值和含水量。原位傅里叶变换红外光谱和理论计算表明，较高的局部 pH 值可以将限速COCO*氢化为COCOH*的能垒从0.08 eV降低到0.04 eV，从而促进C₂₊产物的生成。

由于AEI具有抗溶胀的骨架，其3.5%的最佳含水量可以抑制竞争性H₂的析出，从而促进C₂₊生产的质子-电子转移步骤。结果表明，抗溶胀AEI改性氧化物衍生的Cu纳米片在高达800 mA cm^-2的电流密度下实现了85.1%的C₂₊法拉第效率（FE），半电池功率转换效率超过50%，优于大多数报道的粉末催化剂。

特别是，与传统使用的PEI相比，抗溶胀AEI改性使氧化物衍生的Cu纳米片上的C₂₊选择性提高了4.25倍。该工作强调了阴离子交换离聚物在调节局部环境以改善工业级电流密度下CO₂电还原为C₂₊产物的重要性。

Industrial-Current-Density CO₂-to-C₂₊ Electroreduction by Anti-swelling Anion-Exchange Ionomer-Modified Oxide-Derived Cu Nanosheets. J. Am. Chem. Soc., 2022, DOI: 10.1021/jacs.2c02594.

https://doi.org/10.1021/jacs.2c02594.