杨全红/翁哲/尹利长Nature子刊：CO2电还原的电解质添加剂对Cu转向面进行重构

利用金属铜（Cu）催化剂将CO₂电催化还原为增值碳氢化合物产品是促进碳中和的潜在可持续方法。然而，Cu金属在电催化过程中存在不可避免和不可控的表面重构，这可能对其电催化性能产生不利或有利的影响。

基于此，天津大学杨全红教授和翁哲教授、中科院沈阳金属研究所尹利长研究员（共同通讯作者）等人报道了一种策略，将重构过程引导到有利的方向以提高CO₂电还原性能。

在文中，作者通过电解质添加剂以指导商用多晶铜（poly-Cu）的表面重构，其中添加剂是乙二胺四亚甲基膦酸（EDTMPA），有助于实现优异的CO₂电还原性能。

实验和理论研究表明，EDTMPA分子在CO₂RR过程中，优先吸附在Cu(110)上，不仅诱导选择性生成具有固有高*CO结合强度的Cu(110)晶面，而且形成局部环境以促进质子从水转移到Cu(110)晶面。由于CH₄形成的速率决定步骤是*CO+*H→*CHO，同时增加的*CO和质子供应以及由EDTMPA引起的*CHO稳定化导致用于CH₄生产的出色电催化CO₂还原性能。

在H电池配置中，在-1.0 V vs. RHE时局部电流密度为25 mA cm^-2，在0.5 M KHCO₃电解质中、EDTMPA为8 ppm情况下，商用poly-Cu的CO₂转化为CH₄的法拉第效率（FE）为61%，性能大大优于不含EDTMPA的情况。

即使在碱性流通池配置中，该策略仍然在工作电流密度为300 mA cm^-2超过6 h的情况下，高效的获得64±2%的几乎恒定的CH₄ FE。因此，商用Cu基电催化剂的CO₂转化为CH₄的转化率为0.25 µmol cm^-2 s^-1。该研究将促进电化学重构的探索，并为开发高性能电催化剂提供一条有希望的途径。

Steering surface reconstruction of copper with electrolyte additives for CO₂ electroreduction. Nat. Commun., 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-30819-1.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-30819-1.