南京理工傅佳骏/陈涛：最新AFM！

由于高理论容量（1675 mAh g^-1）和能量密度（2600 Wh kg^-1），锂硫（Li-S）电池是下一代最有希望储能系统的候选者之一。然而，多硫化锂的溶解和穿梭严重阻碍了其实际应用。

在此，南京理工大学傅佳骏教授、陈涛教授等人通过合理设计自由基共聚开发了一种兼具亲锂性和亲硫性的两性离子聚合物（ZIP）粘结剂，通过与多硫化锂的强相互作用来实现阳离子和阴离子的协同调节。具体而言，ZIP是由两性离子磺基甜菜碱甲基丙烯酸酯（SBMA）、聚乙二醇甲基醚丙烯酸酯（PEGA）和丙烯酸 2-羟乙酯（HEA）以 2,2′-偶氮二异丁腈（AIBN）为引发剂共聚而成。

其中，聚合物两性离子中的阳离子季铵基团可以固定多硫化物阴离子并阻止多硫化物迁移。而磺酸根阴离子优先与锂离子偶联，从而促进离子迁移并促进多硫化物的氧化还原动力学，尤其是在硫的高质量负载下。同时，由氢键和静电相互作用组成的动态交联网络赋予ZIP粘结剂自修复功能，能够修复电极中的裂纹并在长时间循环中保持结构完整性。

图1. ZIP 聚合物的化学结构及表征

得益于上述特性，基于两性离子聚合物粘结剂的Li-S纽扣电池在0.2 C时提供 1230.6 mAh g^-1的高初始放电容量、出色的循环稳定性（在2 C下600次循环中表现出每循环0.03% 的超低容量衰减率）及倍率性能（在3 C时具有745 mAh g^-1的高容量）。

为了进一步揭示ZIP粘结剂的应用潜力，作者还评估了具有高硫负载S@ZIP电极的组装Li-S软包电池的电化学性能。在7.5 mg cm^-2的最佳硫质量负载下，S@ZIP软包电池产生7.7 mAh cm^-2的高初始面积容量，并在0.1 C下循环50次后仍保持5.7 mAh cm^-2。甚至在高达8.5 mg cm^-2的硫负载下，该电池在0.2 C下50 次循环后仍可获得6.6 mAh cm^-2的高面积容量。总之，这项工作揭示了多功能粘结剂的分子设计，为未来开发高性能和耐用的锂硫电池提供了启发。

图2. 基于S@ZIP电极的纽扣/软包电池性能

Synergistic Cation-Anion Regulation of Polysulfides by Zwitterionic Polymer Binder for Lithium-Sulfur Batteries, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202204451

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