孙世刚院士/岳红军/乔羽：最新Nano Letters！

作为具有超高理论能量密度的全电池系统，Li-O₂电池（LOBs）面临的挑战不仅是正极侧实际容量不足和过氧化物衍生的寄生反应，而且还包括锂金属负极的稳定性等。

在此，厦门大学孙世刚院士、乔羽教授及中科院福建物构所岳红军副研究员等人提出将单种氟化石墨烯（CF_x , x= 1, F-Gr）直接添加到LOBs的醚基电解液中，同时解决了LOBs实际容量不足、O₂^–衍生的寄生反应和锂金属负极稳定性等问题。

DFT计算表明，在LOB的ORR过程中，O₂^–可优先被F-Gr吸附从而加速O₂^–转化并减少O₂^–停留时间。结果显示，基于Li₂O₂的放电容量明显提高且显著抑制了寄生副反应，这通过XRD、SEM、基于TiOSO₄的滴定法和NMR技术系统得到证明。此外，F-Gr可作为有效的屏蔽层，防止电解液和O₂对Li箔的直接接触腐蚀，从而实现对锂金属的良好保护。此外，F-Gr诱导了富氟和贫氧SEI膜的形成，从而提高了锂金属的稳定性。

图1. 引入F-Gr后的LOBs的容量增强和副反应抑制

作者对LOBs的电化学循环性能进行了评估，以评估其与F-Gr的实际应用前景。当倍率增加到500 mA g^-1时，可在不含F-Gr的LOBs中观察到明显的极化。然而，即使在1000 mA g^-1下，在含F-Gr的LOBs中仍很好地保持明显的稳定放电平台。不含F-Gr的LOBs端电压在35个循环左右开始下降，而含F-Gr的LOBs实现了101个循环的增强和长循环稳定性。

此外，SEM表明，在含F-Gr电解液中的Li金属具有相对光滑和完整的表面，没有明显的枝晶生长和腐蚀反应诱导的形态演变，从而促进了LOBs的优异循环性能。最重要的是，实施这个策略非常方便。因此，将多功能F-Gr引入醚基电解液是从科学和工程两个方面提高LOB电化学性能的合适且可实现的方法。

图2. LOBs的电化学循环性能及F-Gr的作用总结

Stabilizing Li-O₂ Batteries with Multifunctional Fluorinated Graphene, Nano Letters 2022. DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c01713

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