物理所吴凡Nano Energy：解析硫化物固态电解质与富镍层状氧化物正极的兼容性

硫化物固态电解质（SSE）和富镍层状氧化物（NRLO）正极之间的界面兼容性对于高性能硫化物全固态锂离子电池（SASSLIBs）至关重要。然而，SASSLIBs的界面/容量退化的原因尚未明确解决。

中国科学院物理研究所吴凡等系统地研究了LiNi_0.83Co_0.11Mn_0.06O₂（NCM83）的表面结构和化学环境对SASSLIB性能的影响。

图1. 材料表征

具体而言，作者通过水洗和潮湿空气曝晒处理，改变了NCM83的表面残余锂的种类和数量、表面晶体结构和表面锂空位浓度，并系统地研究了它们对硫化物ASSLIBs的界面和循环稳定性的影响。结果表明，NCM83的表面锂空位会导致更多的锂离子从SSE侧迁移到NCM83侧，抑制了NCM83的H1相变，加剧了空间电荷层（SCL）效应。与层状相相比，表面Li_xNi_1-xO型岩盐相抑制了高电压下的界面反应，因为它们对析氧的敏感性较低，从而增强了NCM83的H2/H3相变。

图2. 不同NCM的电化学性能

此外，表面Li₂O和Li₂CO₃可在高压下抑制SCL效应和界面反应，并激活NCM83的H1和H2/H3相变。然而，LiOH和Li₂CO₃的配对会导致与SSE的有害副反应，显著降低循环稳定性。虽然抑制H1和H2/H3转变会降低可逆容量，但它减轻了NCM晶格中的内应力和开裂，从而提高了NCM83-硫化物ASSLIBs的循环稳定性（500次循环的94.1%容量保持率）。

总之，这项工作深入了解了影响NRLO-硫化物ASSLIBs的界面和循环稳定性的决定性因素，并为NRLO的表面改性提供了指导，以实现硫化物ASSLIBs的优异电化学性能。

图3. 不同NCM83和LPSCl之间正极/电解质界面的演变及其对NCM83-硫化物ASSLIB电化学性能的影响

Interfacial and cycle stability of sulfide all-solid-state batteries with Ni-rich layered oxide cathodes. Nano Energy 2022. DOI: 10.1016/j.nanoen.2022.107528

物理所吴凡Nano Energy：解析硫化物固态电解质与富镍层状氧化物正极的兼容性

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