张金龙/奚新国ACS Catal.：Pt单原子与COF的碰撞：分散良好的活性位点促进光催化HER

探索并实现一种更有效的方法来可控合成具有高金属含量和长期耐久性的单原子基光催化剂对于光催化HER具有重要意义。

因此，华东理工大学张金龙、盐城工学院奚新国等报道了锚定在二维β-酮烯胺连接的共价有机骨架(TpPa-1-COF)孔壁上的具有高负载量的单原子铂(Pt)催化剂(Pt₁@TpPa-1)以实现高效光催化HER。

AC HAADF-STEM和XAFS光谱证明，原子分散的Pt以六配位C₃N-Pt-Cl₂物种的形式负载到TpPa-1-COF上。优化的Pt₁@TpPa-1催化剂在可见光照射下表现出719 μmol g^-1 h^-1的高光催化H₂析出率、0.72 wt %的高Pt负载量和19.5 h^-1的大周转频率(TOF)，其活性分别相当于Pt NPs/TpPa-1和TpPa-1的3.9倍和48倍。

高的的H₂析出光催化性能归因于有效的光生电荷分离和迁移以及单原子Pt的良好分散的活性位点。

各种表征和DFT计算证实了优异的光催化活性与最佳|ΔG_H*^Pt |相关。六配位Pt单原子上的|ΔG_H*^Pt |约为-0.092 eV，这显着降低了在Pt₁@TpPa-1的表面/界面上形成H*的能垒。

这些结果表明光催化产H₂效率的提高产生归因于有效的光生电荷分离和迁移，以及Pt单原子良好分散的光催化活性位点。总的来说，这项工作为设计和合成稳定的基于COF的单原子光催化剂提供了一种有效策略。

Platinum Single Atoms Anchored on a Covalent Organic Framework: Boosting Active Sites for Photocatalytic Hydrogen Evolution. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c03441