天大赵志坚Angew.:适度表面偏析促进CoCu催化剂上CO2加氢选择性生成乙醇

天大赵志坚Angew.:适度表面偏析促进CoCu催化剂上CO2加氢选择性生成乙醇
钴铜(CoCu)催化剂在催化CO/CO2加氢反应方面具有潜在的工业应用前景。CoCu合金是反应中的主要活性相,但是由于元素表面偏析甚至脱合金现象,CoCu合金的实际表面形貌仍不清楚。
近日,天津大学赵志坚教授(通讯作者)等人报道了从理论和实验相结合的角度,研究了CoCu(111)表面的表面偏析和不同CO覆盖率对CO2加氢反应活性的双重影响。
天大赵志坚Angew.:适度表面偏析促进CoCu催化剂上CO2加氢选择性生成乙醇
通过研究发现,C-O键断裂与中间体*CH2O进一步加氢之间的角力关系是促进乙醇生产的关键步骤。理论研究表明,适度的Co偏析提供了一个合适的表面Co系综,与Co吸附的*CO的横向相互作用,从而提高了对乙醇的选择性,这与理论启发的实验一致。
天大赵志坚Angew.:适度表面偏析促进CoCu催化剂上CO2加氢选择性生成乙醇
虽然在反应过程中可能发生表面氧化和重组,但是作者采用两步还原诱导程序,成功地获得了超过60%的乙醇选择性,而不是适度CO诱导的CoCu催化剂。
本文的研究结果支持了基于理论的优化工作流程的愿景,用于出色的工业化催化剂,特别是对于在某些条件下具有偏析趋势的合金系统。
天大赵志坚Angew.:适度表面偏析促进CoCu催化剂上CO2加氢选择性生成乙醇
Moderate Surface Segregation Promotes Selective Ethanol Production in CO2 Hydrogenation Reaction over CoCu Catalysts. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202109027.
https://doi.org/10.1002/anie.202109027.
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