福大王心晨、张贵刚ACS Catal.: 范德华同质结促进掺Zn PHI光催化水氧化

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福大王心晨、张贵刚ACS Catal.: 范德华同质结促进掺Zn PHI光催化水氧化
聚合氮化碳(PCN)是一种有前景的光催化剂，用于可见光催化全水分解。
为了实现PCN中载流子分离和转移的最大化，福州大学王心晨、张贵刚等通过应用一种简单的大规模合成方法，成功地在聚合物(聚庚嗪酰亚胺，PHI)半导体Zn0.2-PHI/PHI催化剂中设计了梯度VDW同质结，用于光催化水氧化。
福大王心晨、张贵刚ACS Catal.: 范德华同质结促进掺Zn PHI光催化水氧化
福大王心晨、张贵刚ACS Catal.: 范德华同质结促进掺Zn PHI光催化水氧化
PL光谱表明，Zn-PHI/PHI VDW同质结可以显着降低Eb，实现激子快速分解为自由电子和空穴。因此，Zn0.2-PHI/PHI催化剂产生大量的自由电子和空穴，并且不易复合。
更重要的是，由于梯度VDW同质结而形成的梯度能带分布产生了空穴转移通道，从而增强了空穴从本体内部到催化剂表面的迁移，促进了自由电子到达表面的活性位点。
福大王心晨、张贵刚ACS Catal.: 范德华同质结促进掺Zn PHI光催化水氧化
具有VDW同质结的Zn0.2-PHI/PHI催化剂的独特能带结构对光催化水氧化具有高的活性，在420 nm处的AQY为3.6%。
这项工作不仅开发了一种通用策略，通过在聚合物Zn0.2-PHI/PHI催化剂中构建梯度VDW同质结来提高光催化水氧化活性，也提供了对光催化水氧化的全面机制理解，包括VDW同质结的构建和光生激子解离为自由电子和空穴以及它们迁移到表面活性位点。该研究为合理设计具有高产率的水氧化反应光催化剂提供了策略。
Gradient Zn-Doped Poly Heptazine Imides Integrated with a van der Waals Homojunction Boosting Visible Light-Driven Water Oxidation Activities. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c03687
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