作者首次报道了通过逆转烧结过程将Pt NPs直接转化为 Pt单原子以获得高性能Pt单原子纳米酶(PtTS-SAzyme)。所制备的PtTS-SAzyme表现出优异的类过氧化物酶活性,远高于基于Pt NPs的纳米酶。通过AC HAADF-STEM和XAFS表征以及DFT计算表明,Pt、N、P和S原子对PtTS-SAzyme独特的Pt1-N3PS活性部分的协同作用有助于显著提高其催化活性和动力学。该工作表明,将基于金属 NPs的纳米酶热解成SAzymes是提高其酶促性能的有效策略,从而为高性能人工酶的设计和工程化提供了一种新方法,以促进人工酶对天然酶的替代。 Thermal Atomization of Platinum Nanoparticles into Single Atoms: An Effective Strategy for Engineering High-Performance Nanozymes.J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c08581.https://doi.org/10.1021/jacs.1c08581.
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王定胜&苏陈良&翟冬Nano Lett.:中空多孔碳胶囊中的孤立单原子Ni-N5催化位点用于高效Li-S电池 锂硫(Li-S)电池面临多种复杂且经常交织的问题,例如硫和Li2S/Li2S2的低电子导电性、穿梭效应以及多硫化锂(LiPSs)的缓慢电化学动力学。基于此,清华大学王定胜副教授、深圳大学苏陈良教授和山东大学翟冬助力研究员(共同通讯作者)等人报道了一种具有最佳Ni-N5活性部分的中空氮掺多孔碳(Ni-N5/HNPC)的孤立单原子Ni的多功能催化剂,并作为硫阴极的理想主体。研究发现,主体提高了导电性,增强了对LiPSs的物理-化学双重限制能力,更重要的是通过Ni-N5活性部分促进了氧化还原反应动力学。因此,所制备的Ni-N5/HNPC可作为Li-S电池的理想硫阴极,并且Ni-N5/HNPC/S阴极具有优异的倍率性能(在4 C倍率下的平均比容量为684 mAh g-1)、长期循环稳定性(在500次循环后,每循环的容量衰减率为0.053%)。此外,Li-S电池在高硫负载下的良好面积容量,在硫负载高达5.1 mg cm-2的情况下,进行80次循环后的面积容量保持在4.0 mAh cm-2左右,因为对Li-S电池增强的物理-化学双重限制能力,随着单原子Ni-N5催化位点的引入,氧化还原反应动力学得到改善。该工作强调了活性位点配位数在单原子催化剂中的重要作用,并为设计高性能Li-S电池的单原子活性位点空心纳米结构提供了一种策略。