吕炯/李隽等人Nature Nanotechnology:规模化制备单原子催化剂,金属载量可达23 wt%! 2023年10月18日 下午8:34 • 顶刊解读 成果介绍 多相单原子催化剂(SACs)将单分散原子金属中心与可调制的配位环境相结合,被广泛应用于各种催化反应。然而,在金属含量超过2 wt%时实现单原子分散仍然具有挑战性。同时,目前的大多数制备技术仍不具备规模化制备的潜力。 新加坡国立大学吕炯,苏黎世联邦理工学院Javier Pérez-Ramírez,南方科技大学、清华大学李隽,新加坡南洋理工大学Zhao Xiaoxu等人介绍了采用浸渍和两步退火相结合的方法,在化学性质不同的载体(如氮掺杂碳(NC)、聚合氮化碳(PCN)和金属氧化物)上合成金属含量可高达23 wt%的高密度单原子催化剂。在分子水平上,通过实验和模拟表征合成机理表明,该方法依赖于控制配体从金属前驱体的去除以及与载体的相互作用,即通过逐步去除配体、控制金属前驱体与载体的键合,可以防止其热诱导聚集成纳米颗粒。 进一步地,本文通过机器人自动合成、公斤级规模化制备,其所得产物的可重复性、性能并无多大差异,证明了本文所提出的方法具有高效性,并提供了探索几乎无限的单一或多金属催化剂库的途径。随着金属含量的增加,反应性大大增强,这可以根据特定的实际应用来进一步自选择优化表面金属的密度。此外,在三个不同的催化系统中观察到的依赖负载量的位点的特异性活性,也反映了多相催化剂设计时存在的众所周知的复杂性,而现在可以用具有广泛可调金属负载的单原子催化剂库来解决这一问题。 相关工作以Scalable two-step annealing method for preparing ultra-high-density single-atom catalyst libraries为题在Nature Nanotechnology上发表论文。 图文详情 图1. UHD-SACs的合成 图2. UHD-SACs的电镜和光谱表征 图3. 多金属UHD-SACs的ADF-STEM图像以及EDS映射 图4. 自动合成单原子催化剂 图5. UHD-SACs的合成机理研究 图6. UHD-SACs的催化性能 总结与展望 综上所述,本文建立了可扩展的湿化学方法,在化学性质不同的载体上来负载广泛的过渡金属,从而制备UHD-SACs,这是对其实际应用的新突破。实验和理论分析表明,两步退火方法在稳定孤立金属原子、实现高表面密度方面的成功源于金属前驱体与载体的选择性结合。这种受控制的相互作用使弱相互作用的物种得以去除,从而避免了上述物种会在完全分解后发生聚集。 除了单金属体系外,还可以很容易地扩展到多金属体系库,证明了两步退火方法的普遍适用性。自动化和大规模合成的可重复性,证明了该方法的高效性,为UHD-SACs在可持续化学和能源转化中的广泛应用铺平了道路。 文献信息 Scalable two-step annealing method for preparing ultra-high-density single-atom catalyst libraries,Nature Nanotechnology,2021. https://www.nature.com/articles/s41565-021-01022-y 催化 赞 (0) 0 生成海报 詹天荣Appl. Catal. B.:牵一“相”而动“性能”:具有相依赖性能的双相硒化镍可控合成用于全水分解 上一篇 2023年10月18日 下午8:34 Science:无监督机器学习,加速催化剂识别! 下一篇 2023年10月18日 下午8:34 相关推荐 智慧之光!Advanced系列能源转换与存储类封面大赏(8月第1期) 2023年10月12日 顶刊解读 单杰/麦健辉夫妇,第7篇Nature正刊! 2023年10月10日 顶刊解读 中大廖培钦ACS Catalysis:MOF负载的双铜位点用于CO2还原制C2+ 产物 2023年11月1日 顶刊解读 中科院理化所,重磅Science! 2023年11月5日 顶刊解读 他,发表论文300多篇,h指数85,再发重磅Nature Materials! 2023年10月6日 顶刊解读 有成果不知如何宣传?Nature来给你支招! 2023年10月13日 顶刊解读