Small:金刚石-石墨杂化2D纳米结构的自下而上演化:基础图像和电化学活性

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具有低维纳米结构的金刚石-石墨杂化薄膜已被用于许多有影响力的突破性应用,例如含氮超纳米金刚石(N-UNCD)或类似物。然而,这种有趣的碳纳米结构自下而上演化背后的详细情况还远未阐明。
基于此,韩国科学技术研究院Wook-Seong Lee和韩国延世大学Heon-Jin Choi(共同通讯作者)等人报了通过对热丝化学气相沉积法合成的一系列样品的显微、物理和电化学分析,使用甲烷-氢气前驱气体,基于纳米金刚石的氢依赖性表面重构和基底附近生长物质(原子氢和甲基自由基)浓度随基底温度的变化。
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在截断的八面体纳米金刚石颗粒的一对相对的{111}面上偶尔发生的石墨钝化是金刚石-石墨杂化2D物体成核的最可能来源。存在一对最有可能的后续2D生长路径,即通过两组备选生长窗口的路径,分别由{111}+{100}面或{110}面组成。这种低维杂化碳纳米结构演化的基本驱动力被证明是反应气体中TS依赖的生长物种浓度变化以及纳米金刚石颗粒表面石墨钝化程度的变化。
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此外,还确定了与2D对象相关的矩阵滞后,触发了相互连接的2D对象的扩散,这些对象具有广泛变化的横卧角和随之产生的广泛多孔结构:它极大地提高了电化学性能。同时检测AA、UA和DA的优化样品的LOD分别为490、35和25 nm,是所有已报道的碳薄膜电极中最好的。
AA检测的DPV响应通过简单的批内技术(合成后的冷却斜坡控制)显著增强,该技术增强了样品表面上的氢终止密度。该工作还提供了一种简单有效的方法来增强AA检测。
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Bottom-Up Evolution of Diamond-Graphite Hybrid Two-Dimensional Nanostructure: Underlying Picture and Electrochemical Activity. Small, 2021, DOI: 10.1002/smll.202105087.
https://doi.org/10.1002/smll.202105087.
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