孙学良/李喜飞/王建涛AM：首次实现LLO正极在卤化物全固态电池中的运行！

2022年12月9日下午4:58 • 顶刊解读

采用富锂层状氧化物（LLO）作为全固态电池（ASSB）的正极对于实现高能量密度是非常期望的。然而，由于LLO的低电导率和显著的氧氧化还原诱导的结构降解，LLO的动力学较差，阻碍了其在ASSB中的应用。

西安大略大学孙学良、西安理工大学李喜飞、国联汽车动力电池研究院王建涛、多伦多大学Chandra Veer Singh等设计了LLO的固态电极组成和表面化学，以促进电子和锂离子传输动力学。

图1. 高能量密度ASSB构建示意图

首先，通过在固态LLO电极中引入5%的碳添加剂，来建立电子传导路径，结果放电容量从103.7 mAh g^-1增加到166.9 mAh g^-1，这表明将碳添加剂引入具有低电导率正极材料的固态电极可以建立高效电子转移网络。

第二，采用注入加涂层策略，通过离子传导和高压稳定的Li₃PO₄（LPO）重建LLO的表面和晶界，这不仅抑制了LLO和卤化物固态电解质（SSE，）之间的界面副反应，还抑制了LLO从层状到尖晶石的相降解。

图2. LLO的固有电导率和电化学氧化还原对ASSB性能的影响

受益于上述优势，基于LLO的ASSB在0.1C下表现出230.7mAh g-1的高放电容量和431次循环的长循环寿命。即使在2C时，放电容量也高达62.4 mAh g^-1。据作者所知，这是首次使用固态卤化物电解质（LIC）演示的基于LLO的ASSB。总体而言，这项工作为固态LLO电极提供了新策略和深入见解，并为开发高能量密度ASSB开辟了新途径。

图3. 采用LLO和灌注加涂层结构改善ASSB的稳定性

Manipulating Charge-Transfer Kinetics of Lithium-Rich Layered Oxide Cathodes in Halide All-Solid-State Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202207234

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