
2025年4月22日,华东师范大学韩布兴、吴海虹、贾帅强、中国科学院化学研究所朱庆宫在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Tuning Multi-Active Sites in Cu Catalyst via Ag/Ni Doping for Enhanced Electrochemical CO2 Reduction to C2+ Products》的研究论文。
在本文中,作者发现构建铜–银–镍(Cu-Ag-Ni)多金属位点可有效调节催化剂表面*H和*CO的吸附能,从而实现高效的ECR,合成C2+产物。
原位测量结合密度泛函理论(DFT)计算表明,通过系统地改变Cu-Ag-Ni催化剂中活性位点的空间排列和分布,可以调整Cu表面的电子结构和局部*CO覆盖率,从而引导ECR向C2+产物路径转化。
特别是,与具有相分离多金属位点(CuxAgNi PNPs)的Cu-Ag-Ni催化剂相比,具有分散多金属位点(CuxAgNi DNPs)的Cu-Ag-Ni催化剂能更有效地降低C-C偶联的能垒。
在-1.38 V电压下,具有分散多金属位点的Cu40AgNi DNPs催化剂产生的C2+产物的FE为93.2%,电流密度高达818.1 mA cm-2,高于迄今为止大多数报道的C2+产物。
本研究为设计具有定制多活性位点配置的强效多金属ECR催化剂提供了一种方法。

图1:催化剂设计原理及密度泛函理论(DFT)计算

图2:结构与成分分析

图3:电化学性能测试
Tuning Multi-Active Sites in Cu Catalyst via Ag/Ni Doping for Enhanced Electrochemical CO2 Reduction to C2+ Products, Angew. Chem. Int. Ed., 2025. https://doi.org/10.1002/anie.202501833.