在工程化多相催化过程中，表面金属物种与溶液的相互作用起着关键作用。
2025年4月21日，华东理工大学张玉、河南大学田志红、中国科学院物理研究所陈子韬在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Histidine-Based “Transfer Stations” at Carbon-Immobilized Metal Particles Enable Rapid Hydrogen Transfer for Efficient Formic Acid Dehydrogenation》的研究论文。
在本文中，作者介绍了一种简便合成方法，制备了L-组氨酸配位的PdAg纳米颗粒（尺寸为4.03±0.08 nm），并将它们锚定在原始碳载体上（PdAg-NH2/C），用于甲酸脱氢（FAD）。
研究人员观察到与组氨酸相关的FAD反应显著加速，并通过实验和理论研究了这种增强机制。
由于酸碱相互作用，L-组氨酸在金属位点的存在促进了甲酸分子的快速结合。质子和甲酸盐在金属–溶液界面的局部富集促进了随后的甲酸盐分解和氢化物向金属表面的转移。
与已报道的金属负载在氨基修饰载体上的催化剂相比，这种催化剂表面生成的氢物种更加集中，从而显著提高了氢气的产量。
基于Pd的总量，最佳的Pd1Ag1-NH2/C催化剂在333 K下表现出6493.5 h-1的高周转频率（TOF），同时氢气选择性达到100%。
本研究强调了通过化学方法优化催化中心附近局部传输路径的重要性，并为进一步合理开发用于FAD技术的多相催化剂提供了启示。
图1：PdAg-NH2/C催化剂的合成与表征
图2： PdAg-NH2/C催化剂的甲酸脱氢性能
图3：密度泛函理论（DFT）计算
Histidine-Based “Transfer Stations” at Carbon-Immobilized Metal Particles Enable Rapid Hydrogen Transfer for Efficient Formic Acid Dehydrogenation, Angew. Chem. Int. Ed., 2025. https://doi.org/10.1002/anie.202501836.