
锂金属电池能量密度超过500 Wh kg-1,有望大幅度提高低温电池的能量密度。然而,未改性的锂金属电池在0 ℃以下性能迅速下降,-20 ℃左右失效,难以满足极端低温要求。

在此,西安交通大学丁书江、于伟和高国新等人观察到一个异常现象,即在低温条件下,富含无机物的SEI由于缓慢的界面离子传输动力学会导致锂金属电池严重的容量退化。而溶剂衍生的富有机SEI由于较弱的界面力和快速的孔隙扩散机制而表现出较低的界面阻抗。论文第一作者为西安交大博士生阴祥凯。
作为概念验证,利用有机硅电解液结合低温化成工艺,成功构建了溶剂衍生的SEI。有机成分增加了16.51倍,最终在-40 ℃下Li||NCM811电池的容量提高了22.5%。在-40 ℃下,4.7 V Li||NCM811电池在180次循环中获得了95.2%的容量,在-60 ℃下仍能保持73.3%的室温放电容量,即使在-114.05 ℃下也能奇迹般地保持放电功能。1.2 Ah软包电池在-20 ℃(2.5 mL Ah-1)的50个周期内容量保持率达92.1%。

图1. 近界面处和体相电解液的溶剂化结构
总之,该工作通过理论模拟和不同SEI的实验对比研究,证明了富有机SEI比富无机SEI具有更快的界面离子传输动力学(加速Li+的脱溶过程和SEI内部Li+的传输)。这使得全电池在-40 ℃下容量增加了22.5%,将锂金属电池的工作温度扩展到-114.05 ℃,1.2 Ah Li||NCM811软包电池在低温下稳定循环。
此外,该工作使用的富有机SEI成功的另一个原因是构建了含有Si-O键的有机相,该有机相在长时间电池运行中具有优异的结构稳定性。因此,该项工作打破了对富有机SEI的传统理解,推动了低温电池研究的进步。

图2. 低温条件下的Li||NCM811电池的电化学性能对比
Solvent-derived organic-rich SEI enables capacity enhancement for low-temperature lithium metal batteries, Joule 2025 DOI: 10.1016/j.joule.2025.101823