电化学构建C–N和N–C–N键为传统的化学合成提供了一种经济且可持续的替代方案。
2025年4月15日，中国科学院福建物质结构研究所朱起龙在国际顶级期刊Nature Communications上发表了题为《Electrocatalytic N–C–N coupling over a hierarchically ordered open single-atom superstructure toward organonitrogen synthesis》的研究论文，Yingchun He为论文第一作者，朱起龙为论文通讯作者。
朱起龙，研究员，博导，国家海外高层次人才计划获得者；2007年本科毕业于福州大学国家理科化学基地班，2012年于中国科学院福建物质结构研究所获博士学位（导师：吴新涛院士），2012-2017年在日本国立产业技术综合研究所从事博士后研究（合作导师：徐强院士），2017年3月加入中科院福建物质结构研究所。
朱起龙研究员主要从事纳米能源催化研究。以第一/通讯作者在Nat. Rev. Mater.、Chem. Soc. Rev.、Chem、Adv. Mater.、Energy Environ. Sci.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Funct./Energy Mater.、ACS Energy Lett.等国际SCI期刊上发表论文140多篇，其中影响因子IF>10论文80余篇；论文引用15000多次，H因子53，其中30多篇入选ESI高被引（top 1%）或ESI热点（top 0.1%）论文。
该论文探讨了一种具有层次化有序开放超结构的氮掺杂碳材料，其内部锌单原子位点含可接近的三配位结构，用于高效的电催化N–C–N偶联反应。
得益于其独特的结构优势，该催化剂能够实现甲醇和胺类化合物中电催化制备N-C-N键合化合物。在0.8V的条件下，N,N,N’,N’-四甲基二氨基甲烷的法拉第效率和选择性分别达到了77%和96%。
进一步整合氨基烷基化反应，探索了一种电-热级联合成方法，其中电化学合成的N,N,N′,N′-四甲基二氨基甲烷作为一种独特的试剂，能够高效合成一系列带有（二甲氨基）甲基取代基的有机氮化合物，包括抗肿瘤药物托泊替康盐酸盐，产率高达95%。
此外，原位光谱表征和计算揭示了低配位的Zn-N3位点在稳定关键中间体*CH2O方面发挥了关键作用，从而促进了随后与胺的亲核加成。
图3：Zn1/h-OPNC和Zn1/OPNC的形貌和结构表征
图4：Zn1/h-OPNC、Zn1/h-OPNC900、Zn1/OPNC和Zn1/f-PNC的物理表征
图5：Zn1/h-OPNC、Zn1/h-OPNC900、Zn1/OPNC和Zn1/f-PNC用于N–C–N偶联制备TMDM的电催化性能
研究开发了一种具有层次化有序开放超结构的氮掺杂碳材料，该材料中嵌入了易于接近的三配位锌单原子位点，用于高效的电催化N–C–N偶联反应，以合成有机氮化合物。
不仅为电催化合成有机氮化合物提供了新的思路，还通过精确调控催化剂的结构和活性位点，显著提高了反应的选择性和效率，为绿色化学合成领域提供了重要的理论和技术支持。
这种基于电催化的N–C–N偶联方法具有条件温和、环境友好和高选择性等优点，有望在有机合成、药物制造和精细化工等领域得到广泛应用，特别是在合成高附加值的有机氮化合物方面具有显著的工业应用潜力。
He, Y., Ma, DD., Ma, K. et al. Electrocatalytic N–C–N coupling over a hierarchically ordered open single-atom superstructure toward organonitrogen synthesis. Nat Commun 16, 3564 (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-025-58948-3
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