新纪录!俄外籍院士路建美,携手常州大学顾培洋,新发Angew!

人工光合作用合成H2O2被认为是一种有望取代目前工业上常用的、存在巨大能耗和环境毒性问题的蒽醌法理想替代方案。然而,H2O2浓度较低一直是制约其工业化生产的主要障碍。
2025年3月20日,常州大学顾培洋苏州大学路建美在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition上发表题为《Develop Complex Photocatalytic System of D-π-A-type Conjugated Porous Polymers and Benzyl Alcohol Mediated Autocatalysis for Practical Artificial Photosynthesis of H2O2》的研究论文,Danfeng WangFeiyang Tan为论文共同第一作者,顾培洋路建美为论文共同通讯作者。
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顾培洋,常州大学教授。2008年获得苏州大学学士学位 ;2011年获得苏州大学硕士学位,导师:俄罗斯工程院外籍院士路建美教授;2011-2014年在苏州大学攻读博士学位,导师:路建美教授;2012-2013年期间以交换生身份赴新加坡南洋理工大学学习,导师:张其春教授;2014-2017年赴新加坡南洋理工大学从事博士后研究,导师:张其春教授;2017-2020年赴美国劳伦斯伯克利国家实验室从事博士后研究,导师:美国工程院院士Thomas P. Russell教授 ;2021年进入常州大学担任教授。
顾培洋教授团队主要学术创新:(1)提出用具有聚集诱导荧光性能的引发剂点亮整个聚合物的概念;(2)提出用迭代的方法来延长氮杂多并苯体系尺寸的概念,实现了具有精细结构的含吩嗪十二和十五并苯的合成;(3)提出通过超分子自组装的手段来提高表面活性剂在水/油界面处的稳定性,实现了小分子锁定液体的非平衡态目的。主持多项国家自然科学基金项目。在Journal of the American Chemistry,Angewandte Chemie International Edition,Nature Communications,Chemistry of Materials,Chemical Science,Energy & Environmental Science等国际高水平期刊上发表论文90余篇,引用3500余次。
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路建美,苏州大学教授。俄罗斯工程院外籍院士、英国皇家化学会会士、国家重点研发计划首席科学家、国家发改委“环保功能吸附材料制备技术国家地方联合工程实验室”和科技部“智能纳米环保新材料及检测技术国际联合研究中心”两个国家级平台负责人。1982年获得江苏师范学院(现苏州大学)学士学位后留校任教 ,1994年获得华东师范大学硕士学位;1995年8月-2000年6月任苏州大学副教授,1999年获得浙江大学博士学位,1999年-2002年任苏州大学化学化工学院院长,2000年6月起任苏州大学教授,2020年当选为俄罗斯工程院外籍院士 ,2024年11月,获得第六届杰出工程师奖。
路建美教授长期从事化工吸附分离新材料构建及其在化工行业液相/气相污染物分离回收与净化处理以及在特种医学防护领域的应用研究。主持国家自然科学基金重点项目(2项)、国家重点研发计划(2项)、国家科技支撑计划(2项)、国家国际科技合作专项、国家“863”计划重点项目、环境保护部公益性行业科研专项等各级纵向科技项目超过60项。获国家技术发明奖二等奖(2项)、国家科技进步奖二等奖、教育部自然科学奖一等奖;以第一/通讯作者在Nat. Commun. ,JACS,Adv. Mater. ,Angew. Chem. Int. Ed.等国际知名期刊发表SCI论文400余篇,主/参编专著7部;获授权发明专利165项(美国专利33项),技术转化40项。
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在本文中,作者制备了一种含有光敏剂和氧化还原活性蒽醌基团的D-π-A型共轭多孔聚合物高性能非均相光催化剂,并构建一个高效的复合光催化体系。
该聚合物能够实现高达3.0 mmol g-1 h-1的高效H2O2生成。此外,通过利用苯甲醇的自催化光氧化特性,•OOH作为促进H2O2生成的关键物质得到大量积累,这源于光催化和自催化循环的协同作用。
结合机理分析,光催化剂与苯甲醇之间形成的氢键和π-π堆积降低了过渡态的自由能,从而实现了高达140.4 mmol g-1 h-1的前所未有的H2O2光合成效率,其浓度为35.1 mmol L-1,表观量子产率达到49%。
本研究为推进可持续能源转换研究提供了重要的见解。
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图1:D-π-A型共轭多孔聚合物光催化剂的制备与表征
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图2:光催化剂的光学和电化学性能
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图3:光催化剂的表面电位和电荷分离能力
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图4:光催化剂的飞秒瞬态吸收光谱
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图5:光催化H2O2生产性能
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图6:反应机理研究
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图7:理论计算与反应路径分析
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图8:光催化剂与苯甲醇之间的协同作用
综上,作者制备了一系列D-π-A型共轭多孔聚合物光催化剂,通过优化其结构和组成,实现了高效的光催化H2O2生产。研究发现,通过引入苯甲醇作为自催化剂,可以显著提升H2O2的生成效率。
该研究通过构建高效的复合光催化体系,实现了高浓度H2O2的光催化生产,为人工光合作用合成H2O2提供了新的策略,同时为可持续能源转换和环境治理提供了重要的理论和技术支持,具有广阔的应用前景。
Wang D., Tan F., Zhao W. et alDevelop Complex Photocatalytic System of D-π-A-type Conjugated Porous Polymers and Benzyl Alcohol Mediated Autocatalysis for Practical Artificial Photosynthesis of H2O2Angew. Chem. Int. Ed. (2025). https://doi.org/10.1002/anie.202425017.
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