将塑料垃圾直接化学转化为低碳含氧物(而非CO2)是一项重要且具有挑战性的任务。由于塑料中C-X(X=C, H, N)键能较高,需要优化的催化剂才能实现精确的键断裂,以提高效率和选择性。
2025年3月14日,华东理工大学张金龙教授在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition上发表了题为《Activating Molybdenum Peroxide Scissors for Converting Polyamide Plastic into Low Carbon Alcohols》的研究论文,阚淼为论文第一作者,张金龙为论文通讯作者。
张金龙,教授,博导,欧洲科学院院士,1985年本科毕业于华东理工大学,1993年7月获华东理工大学精细化工专业博士学位,1995年8月晋升副教授,1996年10月-2000年10月于日本大阪府立大学任特聘研究员(JSPS),2000年11月晋升教授,2019年10月被聘为华东理工大学“汇贤学者”特聘教授,2022年7月起任上海多介质环境催化与资源化工程技术研究中心主任。
张金龙教授的主要研究领域为:高效光催化材料的设计与制备及在环境污染控制和能源领域中的应用、有机功能染料的设计和合成。相关工作已在Chem.、Energy Environ. Sci.、Adv. Mater.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Nature Commun.等期刊发表SCI论文580余篇,国内外学术会议大会和特邀报告50余次。申请中国发明专利60余项,其中授权38项;发表论文总被SCI引用40000余次,H因子106,ESI高被引论文52篇。
在本文中,作者研发了一种可适应且可回收的过氧化钼光催化剂,它能够像“化学剪刀”一样选择性将聚酰胺转化为醇。
实验和计算表明,在光照条件下,钼过氧化物(Mo(+5.8)-(O2))通过配体到金属的电荷转移(LMCT)过程被激活,实现局部催化,精准断裂C-X键,生成C2和C1醇。
额外的过氧化氢提供了促进催化剪刀活化和再生的质子与过氧化物条件。“化学剪刀”的精确结构创造了将PA6精确氧化和切割成甲醇的条件,速率可达到2.55 mmol L-1 h-1,选择性为82.4%。
该研究揭示了可适应金属过氧化物在精确切割C-X键中的作用,对于塑料废物的有效和选择性化学转化至关重要。
综上,作者报道了一种可适应且可回收的钼过氧化物光催化剂,能够将聚酰胺塑料高效转化为低碳醇。通过引入过氧化物结构和光照激活,实现了对聚酰胺中C-X键的精准切断,生成低碳醇类产物。
这一成果不仅为塑料废弃物的化学回收提供了一种绿色、高效的解决方案,还为设计新型光催化剂和开发可持续的塑料转化技术提供了重要的理论和实验基础。
Activating Molybdenum Peroxide Scissors for Converting Polyamide Plastic into Low Carbon Alcohols. Angew. Chem. Int. Ed., (2025), https://doi.org/10.1002/anie.202423766.
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