共价有机框架（COFs）光催化剂中三重态的高效产生对于高选择性氧气（O2）还原成过氧化氢（H2O2）至关重要。
2025年3月18日，复旦大学韩庆、郑耿锋在国际知名期刊Advanced Materials上发表了题为《p-π Conjugated Covalent Organic Frameworks Expedite Molecular Triplet Excitons for H2O2 Production Coupled with Biomass Upgrading》的研究论文，Fan Zhang为论文第一作者，韩庆、郑耿锋为论文共同通讯作者。
韩庆，复旦大学先进材料实验室青年研究员，博导，中国化学会青委会委员。2017年获得北京理工大学博士学位并留校工作，聘为副研究员。2019年～2020年以访问学者身份留学于英国伦敦大学学院。2023年1月在北京理工大学晋身为教授，2023年3月入职复旦大学，聘为青年研究员。
获得基金委优秀青年科学基金、中国化学会菁青化学新锐奖、“师缘•北理”优秀人才类奖、Outstanding Younger Researcher Award in Nano-Micro Letters等。兼任国际期刊Chinese Chemical Letters青年编委、Green Chemistry青年编委。在国际知名期刊包括JACS、AM、Angew.和Nat. Commun.发表学术期刊论文。
郑耿锋，复旦大学二级教授/博导、瑞清教育基金会“近思”讲席教授。2000年本科毕业于复旦大学化学系，2007年获得美国哈佛大学物理化学博士学位，之后在美国西北大学进行博士后研究，2010年起在复旦大学工作。从事纳米功能材料的设计合成，及碳基分子能源光/电催化的研究。
获得国家杰出青年科学基金、教育部青年长江学者、科睿唯安“全球高被引科学家”、中国化学会无机化学-纳米研究奖、中国化学会青年化学奖等荣誉。
在本文中，氟和部分氟原子被引入到烯烃连接的三嗪共价有机框架（F-ol-COF和HF-ol-COF）中，其中相邻的氟（F）原子与烯烃键形成p-π共轭，在辐射下诱导自旋极化，从而加速三重态激子激活氧气成为单重态氧（1O2），并有助于实现高H2O2选择性（91%）。
此外，作者还展示了将H2O2生产与5-羟甲基糠醛（HMF）的增值相结合的可行性。F-ol-COF表现出高度稳定的H2O2产率，达到12558 µmol g-1 h-1，同时HMF转化为功能化呋喃的转化产率达到95%，远高于部分氟化的COF（HF-ol-COF）和未氟化的COF（H-ol-COF）。
机理研究表明，氟的引入促进了电荷分离，增强了烯烃键上碳原子的路易斯酸性，使其成为O2吸附活性位点，并在三嗪单元提供了高度集中的空穴用于HMF氧化提级。
该研究揭示了多孔晶体光催化剂合理设计的潜在吸引力，对于高效光催化O2还原成H2O2和生物质升级具有重要意义。
综上，作者究通过在烯烃连接的三嗪共价有机框架（COFs）中引入氟原子来高效生产三重态激子，以实现高选择性的氧气还原为过氧化氢（H2O2），并将其与生物质升级相结合。
研究发现，氟原子的引入增强了电荷分离，促进了自旋极化，加速了三重态激子的形成，从而高效地将氧气转化为单线态氧（1O2），进而选择性地生成H2O2。
该结果不仅提出了一种通过合理设计多孔晶体光催化剂来高效光催化还原氧气为H2O2的新方法，还展示了其在生物质升级中的应用潜力，为开发新型高效、稳定的光催化剂提供了理论依据和实验支持。
p-π Conjugated Covalent Organic Frameworks Expedite Molecular Triplet Excitons for H2O2 Production Coupled with Biomass Upgrading, Adv. Mater.,（2025）https://doi.org/10.1002/adma.202502220.
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