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1. Nature Materials:亲电试剂还原以优化全固态锂金属电池界面

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全固态锂金属电池具有极高的安全性和能量密度,但其实际应用受到锂金属可逆性差、电池负载能力有限、以及对高温高压运行的需求等问题限制。然而,这些问题源于固态电解质(SSE)在低电压下还原和高电压下分解以及锂枝晶生长。
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在此,美国马里兰大学王春生团队报道了一类还原性亲电试剂与金属-亲核材料接触时获得电子和阳离子,发生电化学还原并形成固体还原性亲电试剂界面层(solid reductive-electrophile interphase)。研究显示,这种固体还原性亲电试剂界面层具有电子阻挡和锂排斥特性,能够防止SSE的还原反应,抑制锂枝晶的生长,并支持高电压正极。
基于此,经过还原性亲电试剂处理的SSE在负极端展现出高临界容量和锂可逆性,使得Li(1% Mg)/SSE/LiNi0.8Co0.15Al0.05O2全固态锂金属电池在30°C和2.5 MPa条件下实现了高库仑效率(>99.9%)、长循环寿命(约10000小时)和高负载能力(>7 mAh cm-2)。此外,这一概念还可扩展到其他材料(例如金属氧化物)的正极,如提升高镍正极的循环寿命以及将工作电压扩展至4.5 V。
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图1. DPF LPSC在全固态锂金属电池中的电化学性能
总之,该工作通过引入一类还原性亲电试剂实现了界面层设计的突破,这些试剂能够从金属-亲核材料中获得电子和金属阳离子,从而形成固体还原性亲电试剂界面层(SREI)。通过设计亲电试剂的结构,在硫化物固态电解质(SSE)颗粒表面生成了一层高度锂排斥性和电子阻挡的全无机LiF-LixPyOzF SREI层,显著提高了其在正极和负极的电化学稳定性。结果显示,采用SREI保护的全固态锂金属电池(ASSLMBs)展现了卓越的耐久性,在中等负载(1.
3 mAh cm-2)下可实现4500次循环,即使在高负载(7.1 mAh cm-2)下也能完成超过600次循环。因此,该工作为广泛材料的保护开辟了道路,对先进电池及其他领域(例如其他电化学材料和器件)具有重要意义。
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图2. 亲电试剂还原策略在电极上的应用及其电化学性能
Revitalizing interphase in all-solid-state Li metal batteries by electrophile reduction, Nature Materials 2025 DOI: 10.1038/s41563-024-02064-y
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王春生 教授, 1996年博士毕业于浙江大学,目前为美国马里兰大学 R.F & F. R. Wright杰出讲座教授,马里兰大学-美国陆军实验室极端电池联合研究中心(CREB)的创始人,同时任马里兰大学一方的中心主任。AquaLith Advanced Materials公司的联合创始人。在Science, Nature, Nature Energy, Nature Materials, Nature Nanotechnology, Nature Chemistry, Joule等顶级期刊发表SCI论文300余篇,文章他引50000余次,H-index为124。自2018年以来为科睿唯安(Clarivate)全球高被引学者。2015年和2021年两次获得马里兰大学年度最佳发明奖。2021年获得ECS Battery Division Research Award。
 

2. Advanced Functional Materials:多功能Janus隔膜工程助力先进锌-碘电池

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锌-碘(Zn-I₂)电池因其本征安全性和高容量,被视为极具潜力的下一代储能设备。然而,其应用受到无序的锌枝晶生长、严重的多碘化物扩散以及缓慢的碘氧化还原动力学的限制。
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在此,大连理工大学赵宗彬,北京化工大学邱介山等人通过在玻璃纤维/A(GFA)隔膜的两侧应用Cu修饰的中空MXene球(Cu-HMXS)和Co修饰的中空氮掺杂MXene球(Co-HNMXS),构建了一种具有异质界面的双侧导电Janus隔膜。
在负极侧,亲锌的Cu-HMXS使电场均匀化并降低了锌的成核能垒,从而引导在隔膜和负极之间以相向方式实现无枝晶的锌生长。在正极侧,具有高电催化活性的亲碘Co-HNMXS不仅增强了多碘化物的吸附能力,还加速了碘的催化动力学。得益于异质界面化学工程与物理结构设计的结合,所制造的Janus隔膜实现了稳定的锌沉积/剥离以及Zn-I2电池的高容量、高倍率和长寿命。
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图1. 电池性能
总之,该工作提出了一种新型Janus隔膜设计,通过异质界面化学工程与定制结构调控相结合的方式,同时改善Zn-I2电池的负极和正极性能。在负极侧,亲锌的Cu-HMXS不仅通过使电场分布均匀化,触发负极与隔膜之间无枝晶的取向和平行锌沉积,从而抑制锌枝晶生长。
同时,正极侧亲碘的Co-HNMXS对碘中间体具有很强的化学吸附能力,并促进碘物种的电催化转化。得益于负极和正极的协同改性,Zn-I2电池实现了优异的容量(在0.05 A g⁻¹电流密度下为274 mAh g⁻¹)和长期稳定性(超过20000次循环)。因此,该工作提出的策略同步满足了负极和正极的不同需求,为构建适用于多种电化学设备的新型Janus隔膜提供了新思路。
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图2. 机制探究
Multifunctional Janus Separator Engineering for Modulating Zinc Oriented Aspectant Growth and Iodine Conversion Kinetics toward Advanced Zinc-Iodine Batteries, Advanced Functional Materials 2025 DOI: 10.1002/adfm.202423115
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赵宗彬 大连理工大学化工学院教授、博士生导师,在碳素复合材料设计、合成及其在能量储存、环境保护应用等领域有着卓越的成就和深厚的学术造诣,拥有40多项学术成果和15项发明专利。
 

3. Advanced Functional Materials:深共晶聚合物电解质助力长循环锂金属电池

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传统碳酸盐基电解质对锂金属具有高腐蚀性,会导致大量锂枝晶生长和有限的循环寿命,对于具有高正极负载(>3.5 mAh cm−2)的锂金属电池尤其如此。因此,迫切需要开发新型固体电解质。
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在此,西安交通大学徐友龙团队提出了一种不可燃的聚合物深共晶电解质(PDEE),通过原位聚合将n-甲基乙酰胺(NMA)基深共晶电解质封装在由乙氧基化三甲基丙烷三丙烯酸酯(ETPTA)形成的聚合物框架中。研究显示,NMA中极性基团与硝酸锂(LiNO3)之间的Li+-溶剂相互作用显著提高了LiNO3的溶解度。
基于此,通过在PDEE中引入LiNO3和氟乙烯碳酸酯(FEC),设计了一种富含无机的LiF、LixN和LiNxOy固体电解质间层(SEI)。基于此,PDEE-2(含2 wt% LiNO3的PDEE)表现出高离子电导率(在25℃下为2.5 mS cm−1)和高Li+转移数(0.61)。Li||LiFePO4 (LFP)电池在2 C下可维持1700个循环,Li||Ni0.8Co0.1Mn0.1O2(NCM811)电池在0.5 C下可维持300个循环,容量保持率为86.7%。
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图1. 溶剂化结构和安全性表征
总之,该工作提出了一种基于NMA的共晶凝胶聚合物电解质。结果显示,PDEE-2电解质表现出高的离子电导率(在25℃下为2.5 mS cm−1),高的安全性(本质上不易燃),宽的电化学稳定性(4.8 V vs. Li/Li+)和高的tLi+(0.61)。
DFT计算表明,LiTFSI和LiNO3更容易与电子结合并参与形成富含无机的SEI。基于此, Li||LFP电池可提供1700个超长循环。此外,组装的NCM811||PDEE-2||Li电池在300次循环后的容量保持率为86.7%,可适用于3-4.5 V电压范围。因此,该工作实现了高性能和高安全性的聚合物电解质,为扩大DEEs在LMB中的应用提供了新思路。
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图2. 电池性能
Solvation Regulation of Non-Flammable Polymer Deep Eutectic Electrolytes with Reinforced Inorganic-Rich Interphase toward Long-Cycle Lithium Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2025 DOI: 10.1002/adfm.202500067
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徐友龙 西安交通大学二级教授、博士生导师,电子科学与技术系主任,先进储能电子材料与器件研究所所长,陕西省先进储能电子材料与器件工程研究中心主任,中国电子学会会士,中国电子学会电子材料与器件专业委员会副主任委员,中国电子元件行业协会电容器分会电解电容器专业技术委员会主任委员,陕西省电子学会常务理事兼电子材料与器件专业委员会主任委员,西安市纳米科技学会理事长。享受国务院政府特殊津贴专家,获得教育部首届青年教师奖、陕西省有突出贡献专家、陕西省教学名师等荣誉称号。
 

4. Angewandte Chemie International Edition:双活性位点COF负极实现稳定水系质子电池

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水系质子电池(APBs)因其在大规模电网储能中的可持续性和优异的倍率性能而备受关注,然而现有的负极材料选择有限,如何有效平衡容量与循环性能仍是一项巨大挑战。
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在此,南开大学陈军、李熠鑫等人提出了一种含有C=O和C=N双活性位点的共价有机框架(TABQ-COF)作为质子电池的高容量长寿命负极。通过实验和密度泛函理论DFT计算阐明了双活性位点的质子存储能力以及每个重复单元多达9个质子的氧化还原机制。不溶性TABQ-COF电极展现了极高的比容量(401 mAh g⁻¹)、出色的循环稳定性(循环7500次后容量保持率为100%)以及优异的倍率性能(在50 A g⁻¹下容量为90 mAh g⁻¹)。
与MnO₂正极匹配,构建的TABQ-COF//MnO₂电池在5 A g⁻¹电流密度下实现247 mAh g⁻¹的可逆容量,并在10000次循环后保持100%的容量稳定性。此外,TABQ-COF//MnO₂电池在-40°C条件下仍能良好运行,表现出高容量和优异的循环稳定性,表明其在极端温度下的能量存储潜力。
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图1. TABQ-COF的设计
总之,该工作开发了一种具有多个活性位点的TABQ-COF负极,用于高效电化学质子存储。研究显示,所构建的TABQ-COF电极在0.2 A g⁻¹电流密度下表现出高达401 mAh g⁻¹的比容量、优异的循环稳定性(循环7500次后容量保持率为100%)以及出色的倍率性能(在50 A g⁻¹下容量为90 mAh g⁻¹)。
通过综合实验和DFT计算,揭示了TABQ-COF中每个重复单元最多可实现9个质子的氧化还原机制。构建的TABQ-COF//MnO₂全电池在5 A g⁻¹电流密度下可实现247 mAh g⁻¹的可逆容量,并在10000次循环后保持100%的容量稳定性,展现了迄今为止报道的水系质子电池中最佳循环稳定性。全电池的最大能量密度为218 Wh kg⁻¹,最大功率密度为23 kW kg⁻¹。
此外,该电池在-40°C的超低温环境下仍能稳定运行,拓宽了水系质子电池的应用领域。因此,该工作为多氧化还原位点电极的设计提供了新的思路,并拓宽了高性能、环保型水系电池的选择范围。
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图2. TABQ-COF//MnO₂电池的电化学性能
Dual Active Site Covalent Organic Framework Anode Enables Stable Aqueous Proton Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2025 DOI: 10.1002/anie.202424025
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陈军 1999年至2002年在日本工业技术院大阪工业技术研究所任研究员。自2002年起任南开大学教授、博士生导师、南开大学副校长、先进能源材料化学教育部重点实验室主任。2003年获国家杰出青年基金,2010、2017年两次任国家纳米重点研发项目负责人,2014年国家万人计划科技领军人才,2017年当选中国科学院院士。2020年5月,陈军获得“第二届全国创新争先奖状”;2020年12月17日,当选发展中国家科学院院士。在Nature等期刊发表学术论文500余篇;获发明专利授权40项;编写《新能源科学与工程导论》《能源化学》等教材和著作。曾获国家教学成果奖一等奖、国家自然科学奖二等奖等奖励。
 

5. Angewandte Chemie International Edition:内置电场构建双层SEI助力长循环固态锂金属电池

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固态锂金属电池(SSLMBs)因其高能量密度和固有安全性被认为是下一代电池技术中最富潜力的候选之一。然而,界面问题,如副反应和锂枝晶生长,严重阻碍了SSLMBs的实际应用。
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在此,北京理工大学黄佳琦、袁洪等人通过阳离子特异性吸附诱导的内建电场来驱动阴离子衍生的双层固体电解质界面(SEI)的形成。具体而言,作者利用TMPB阳离子在负电荷锂负极表面的特异性吸附显著抑制了PEO与锂金属之间的界面副反应。研究显示,形成的阳离子内建电场能够靶向捕获锂盐阴离子到锂金属表面,从而生成由有机富集的表面层和锂离子导电的无机富集底层组成的双层SEI。
基于此,锂||锂对称电池可实现超过1900小时的循环寿命,并降低了极化电压。锂||磷酸铁锂全电池也表现出优异的循环稳定性,在0.5 C下200个循环内平均库仑效率维持在99.7%。
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图1. 不同电解质中SEI组成和锂沉积行为示意图
总之,该工作通过阳离子特异性吸附诱导的内建电场来构建一种双层固体电解质界面(SEI),从而显著改善固态锂金属电池(SSLMBs)的界面稳定性和循环性能。
结果显示,该种SEI展现出强应力和应变承受能力,有效抑制了锂枝晶的穿透。使用TPPSE电解质的Li||Li对称电池展现出超过1900小时的延长循环寿命,并保持低且稳定的过电位。
此外,Li|TPPSE|LFP全电池在0.5 C下展现出卓越的循环性能,200个循环后容量保持率为97.7%,平均库仑效率为99.7%。因此,该工作为通过调节阳离子特异性吸附和表面电场调控构建富含无机成分的双层SEI提供了宝贵的见解,有效推动了高性能固态锂金属电池的发展。
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图2. 电池性能
A Robust Dual-Layered Solid Electrolyte Interphase Enabled by Cation Specific Adsorption-Induced Built-In Electrostatic Field for Long-Cycling Solid-State Lithium Metal Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2025 DOI: 10.1002/anie.202421101
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黄佳琦 北京理工大学前沿交叉科学研究院,教授,博导。2016年入职北京理工大学前沿交叉科学研究院独立开展教学研究工作。主要面向高比能、高安全、长寿命的锂硫及金属锂等新体系电池应用,开展其中界面电化学转化机制,界面关键能源材料等相关研究。发表SCI论文150余篇,其中50余篇为ESI高被引论文,h因子77。担任中国颗粒学会青年理事会理事,J Energy Chem、InfoMat编委,Chin Chem Lett、Green Energy Environ、Energy Mater Adv青年编委。曾获评2016年中国化工学会侯德榜化工科技青年奖,2018年中国颗粒学会青年颗粒学奖,2018年国家万人计划青年拔尖人才,2020年北京市杰出青年科学基金等。

 

6. ACS Nano:双催化活性位点催化剂助力 Li-O2 电池

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锂-氧电池具有超高的能量密度(~3400 Wh/kg),有望成为下一代电池。为了实现锂-氧电池的长循环寿命和高容量性能,合理调控放电产物Li2O2的形成和分解途径至关重要。
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在此,山东大学尹龙卫、Wang Peng、张志薇,纽约州立大学Yuguang C. Li、葛晓丽等人设计了一种含有Pt单原子(PtSAs)和高熵合金(HEA)纳米粒子的双催化活性位点的高效催化剂并用于Li-O2电池中的氧还原反应(ORR)。
研究显示,HEA伴随一个适度的d带中心可增强表面吸附LiO2中间体,而PtSAs活性位点表现出较弱的吸附能可促进可溶性LiO2转移。基于此,基于HEA@Pt-PtSAs催化剂的Li-O2电池表现出超低过电位(0.3 V)以及在1000 mA g-1下470次循环的超长循环性能。
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图1. 催化剂吸附-解吸行为的理论预测
总之,该工作报告了一种有效的HEA@Pt-PtSAs催化剂。研究显示,HEA@Pt和PtSAs共存暴露出丰富的活性位点,显著提高了催化活性。理论计算表明,HEA@Pt和PtSAs的中间吸附能力存在明显差异,导致Li2O2以不同的方式形成,协同加速反应动力学。
基于此,HEA@Pt-PtSAs催化剂在1000 mA g-1的高电流密度下,可以提供超低的极化电位(0.3 V),出色的放电容量(13116 mAh – g-1)和优异的循环性能(470次)。因此,该工作为多活性位点催化剂的精确设计提供了新的视角。
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图2. 锂-氧电池的电化学性能
Tuning Dual Catalytic Active Sites of Pt Single Atoms Paired with High-Entropy Alloy Nanoparticles for Advanced Li-O2 Batteries, ACS Nano 2025 DOI: 10.1021/acsnano.4c12499
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尹龙卫 国家杰青、教授、博士生导师 现主要从事功能材料的可控制备及其在太阳能电池、锂离子电池、光催化等领域的基础与应用研究。2010年获国家自然科学杰出青年基金资助,泰山学者特聘教授,获国务院政府特殊津贴,入选教育部新世纪优秀人才计划,作为第一获奖人分获山东自然科学二等奖2项,主持国家和省部级项目14项,获发明专利14项。在Nature Mater., Adv. Mater., J. Am. Chem. Soc.等有影响的学术期刊发表论文100余篇。任全国材料学会、全国体视学会、全国电镜学会理事,全国体视学会材料分会副理事长,山东电镜学会理事长。
 

7. Advanced Energy Materials:转换-亲锂主体助力长寿命/高能量密度锂金属电池

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锂金属电池因锂金属负极具有超高的理论比容量(3860 mAh/g)和极低的电化学还原电位(-3.04 V),被视作下一代极具潜力的电池体系。然而在维持高能量密度和长循环寿命需求的同时,实现高锂利用率仍面临诸多挑战。
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在此,南京航空航天大学彭生杰, 东南大学汪涛、吴宇平等人提出了一种新型转换-亲锂策略。该策略通过用Fe₃C和Fe₂O₃颗粒修饰的碳纳米纤维得以验证。通过锂沉积/剥离实验和密度泛函理论DFT计算,验证了亲锂Fe₃C基底可诱导均匀锂沉积。
锂离子存储研究和三电极体系研究表明,具有电化学活性的Fe₂O₃组分可提供额外的负极容量并抑制电池性能衰退。当与LiFePO₄正极以2的N/P比配对时,该全电池在1C倍率下循环300次展现出出色的循环稳定性,能量密度高达438 Wh kg−1。此外,该全电池在2C倍率下可实现124 mAh g−1的快充性能。
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图1. 机制探究
总之,该工作通过静电纺丝制得的亲锂Fe₃C颗粒,实现了低至12 mV的成核过电位和均匀锂沉积,且无枝晶生成。研究显示,具有电化学活性的Fe₂O₃组分提供了储备容量,减缓了死锂增长,延长了电池使用寿命。具体而言,LiFePO₄||Li/EC-LPF全电池展现出优异的性能,具有快速的动力学性能(2C倍率下为124 mAh g⁻¹),在1C倍率下循环寿命超300次,对应能量密度为438 Wh kg⁻¹(基于正极材料和锂含量计算)。因此,该工作提出的创新策略对未来高性能锂金属电池的发展极具前景。
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图2. 电池性能
Conversion–Lithiophilicity Hosts Toward Long-Term and High-Energy-Density Lithium Metal Batteries, Advanced Energy Materials 2025 DOI: 10.1002/aenm.202403576
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彭生杰 南京航空航天大学教授,博士生导师,英国皇家化学会会士(FRSC)。入选国家青年人才,江苏省特聘教授、江苏省“双创人才计划”、江苏省“六大人才高峰”高层次人才、科睿唯安“全球高被引科学家”,主持江苏省杰出青年基金、国家自然基金面上项目、江苏省双碳专项,及省部级、横向项目20余项。2010年于南开大学取得博士学位,导师陈军院士。随后分别加入南洋理工大学颜清宇教授和新加坡国立大学 Seeram Ramakrishna教授(中国工程院外籍院士,英国工程院院士)课题组进行博士后研究。近十年来,一直从事微纳米结构及新型功能材料的设计、合成及其电化学储能与催化研究,取得了一系列创新性科研成果。其中以第一/通讯作者在Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed.和Adv. Mater. 等发表SCI论文160余篇,共计发表论文220余篇,研究成果受到国际国内同行的广泛关注,被引用1.7万余次,H-index 72。目前担任《eScience》,《Advanced Fiber Materials》等六个中英文期刊青年编委,出版学术专著五部,撰写英文专著一章。申请中国发明/授权专利30项。
 

8. Advanced Energy Materials:双层溶剂化结构助力高性能钠金属电池

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钠离子电池(SIBs)近年来受到持续关注,主要得益于其资源可持续性、宽广的工作温度范围和低成本,这使得SIBs在大规模能源储存和极端环境条件下具有巨大的应用潜力。然而,由于电极材料的固有特性,SIBs的能量密度较低,限制了其更广泛的应用。
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在此,南京大学郭少华团队提出了双弱相互作用电解液(DWIE)的概念,研究显示,其双层溶剂化结构由弱溶剂化的四氢呋喃(THF)作为内层组成,外层则通过二丁醚(DBE)引入THF-DBE分子间的偶极相互作用。由接触离子对和聚集体主导的双层溶剂化结构能够促进生成富含无机物的SEI膜,实现无枝晶的钠金属沉积。通过将DBE的分子结构调整为二异丁基醚(DBEi),主溶剂-共溶剂之间的偶极相互作用进一步增强,导致了更强的弱溶剂化效应。
基于此,使用优化后的DWIE的Na||Cu电池实现了99.22%的高库仑效率。同时,在5C的倍率下,Na3V2(PO4)3(NVP)||Na电池实现了3000次的稳定循环。在约8.8 mg cm-2的NVP负载和50 μm的钠金属条件下,NVP||Na全电池仍可实现217次的长循环寿命。
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图1. 1-T、1.86-T和1-T/B电解液与钠金属负极的兼容性
总之,该工作提出了一种双弱相互作用设计策略,并开发了一种新型的适用于SMBs 的电解液。通过选择钠离子弱配位的主溶剂THF,并引入共溶剂DBE与THF之间的偶极相互作用,进一步削弱了Na+与THF之间的结合能,从而促进更多的FSI与Na+配位,在低盐浓度下实现了以CIPs和AGGs为主导的溶剂化结构。此外,通过调节共溶剂的分子构型,使用DBEi替代DBE,进一步增强了偶极相互作用效应。
得益于阴离子衍生的富无机成分的SEI,使用1-T/B和1-T/Bi电解液的Na||Cu电池的库仑效率显著提升并展现出优异的稳定性。1-T/Bi电解液与钠金属负极的兼容性增强,使得全电池实现了217次的循环寿命。此外,在5C倍率下,使用1-T/Bi电解液的NVP||Na电池展现出超过3000次的稳定循环。因此,该项工作开创了一种新的电解液设计视角,并提供了一种实现弱溶剂化策略的通用方法,具有在其他电池系统中的应用前景。
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图2. 不同电解液下NVP||Na电池的电化学性能
Modulating Double-Layer Solvation Structure via Dual-Weak-Interaction for Stable Sodium-Metal Batteries, Advanced Energy Materials 2025 DOI: 10.1002/aenm.202405803
电池||顶刊集锦:王春生、赵宗彬、徐友龙、陈军、黄佳琦、尹龙卫、彭生杰、郭少华等成果!
郭少华 南京大学教授、博士生导师,南京大学深圳研究院副院长。以第一作者/通讯作者身份发表SCI论文 50 余篇,他引4000 余次,H因子 36 ,10 篇文章入选ESI高被引论文。代表性研究成果发表于Adv. Mater.、Angew. Chem.、Nat. Commun.、Joule等国际权威期刊,并多次被国家自然科学基金委以及Natl. Sci. Rev.、Sci. Bull.、Nature Index、Angew. Chem.、Joule等学术期刊报道。曾入选国家万人计划青年拔尖人才、教育部青年长江学者等,曾获得中国化学会锂元素代言人、Emerging Investigators 2019(J. Mater. Chem. A)以及国际先进材料学会 Scientist Medal 等。

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