锂金属因其极高的理论比容量和最低的电化学电位，被认为是下一代高能量密度电池中最具潜力和应用前景的负极材料之一。然而，与传统的可燃液态电解质和脆性较大的陶瓷电解质相比，聚合物电解质具有高柔性、与锂金属接触性好和容易量产的优势。传统的聚环氧乙烷（PEO）聚合物在工作电压超过3.9 V时易分解，因此很难保证电池在高压正极下的稳定循环。
在此，南开大学杨化滨，北京化工大学曹鹏飞、李崚湾等人展示了一种简单的方法，使用锂盐添加剂实现ECA的可控和高效共聚，制备机械强度高和离子传导率高凝胶聚合物电解质（GPE）用于锂金属电池（LMB）。
二氟（草酸）硼酸锂（LiDFOB）锂盐的加入可抑制ECA的阴离子活性进而实现ECA的可控自由基聚合，双（三氟甲烷磺酰基）酰亚胺锂（LiTFSI）的加入可提高GPE的离子导电性，甲基丙烯酸甲酯（MMA）与ECA共聚可大大提升ECA的自由基聚合速率。基于ECA的共聚物凝胶电解质所组装的LFP//Li和LCO//Li（4.5 V）电池在1 C条件下稳定循环1000圈，容量保持率分别高达81.1%和83.8%。
图1. ECA聚合行为调控示意图
总之，该项工作提出了一种高效的共聚策略，即通过可控和高效共聚制备机械强度高和离子传导率高凝胶聚合物电解质（GPE）用于锂金属电池（LMB）。具体而言，作者基于该电解质组装了锂锂对称电池。其中Li/PTEM4/Li电池可在0.5 mA cm-2电流密度下稳定循环750 h。
此外，LFP/PTEM4/Li电池在1C的充放电速率下能够在25 ℃和60 ℃条件分别稳定循环1000圈和500圈，容量保持率分别为81.1%和81.3%。因此，该工作为其它高性能聚合物的合成和应用提供借鉴。
图2. PTEM4的LFP的全电池性能
Mastering the Copolymerization Behavior of Ethyl Cyanoacrylate as Gel Polymer Electrolyte for Lithium‐metal Battery Application, Angewandte Chemie International Edition 2025 DOI: 10.1002/anie.202422510