设计具有优化协同双金属反应中心的普鲁士蓝类似物（PBA）正极是设计高能钠离子电池（SIBs）的典型策略，然而这些正极通常存在容量衰减快和反应动力学缓慢的问题。
在此，山东大学徐立强团队采用“酸辅助合成”策略制备了一系列前过渡金属（ETM）-后过渡金属（LTM）基PBA（Fe-VO、Fe-TiO、Fe-ZrO、Co-VO和Fe-Co-VO）正极材料。
结果显示，FeVO-PBA（FV）提供了极好的倍率性能（分别在0.5和100 C下为148.9和56.1 mAh/g），在30,000次循环中具有卓越的循环稳定性，高能量密度（全电池为259.7 Wh/kg）和宽工作温度范围（-60-80°C）。
此外，原位/非原位技术和密度泛函理论计算揭示了FeVO-PBA正极在循环过程中的准零应变和多电子氧化还原机制，支持其较高的比容量和稳定的循环。作者认为Fe和V之间的d-d电子补偿效应增强了氧化还原反应的可逆性和动力学特性，同时提高了FeVO-PBA阴极的电子传导性和结构稳定性。
图1. 宽温度下的电化学性能
总之，该研究验证了d-d电子补偿在SIBs PBA正极设计中的应用，并通过简单的“酸辅助合成”策略成功制备了一系列基于LTM-ETM的PBAs。优化后的FeVO-PBA表现出双金属反应中心的协同作用，从Fe到V的电子转移减少了电子带隙和离子扩散能垒，实现了电子和Na+的快速转移。此外，原位/非原位技术和密度泛函理论DFT计算证实了在Fe和V位点发生的多电子氧化还原机制和准零应变机制。
基于此，FeVO-PBA在0.5 C（1 C = 100 mA/g）下具有148.9 mAh/g的高比容量，在100 C下具有快速的倍率响应，并且在25°C下具有30,000次循环的优异电池寿命。此外，FeVO-PBA正极在−60~80°C的宽温度范围内也表现出优异的放电容量和稳定性。因此，该工作促进了PBA系统研究的进一步发展，并为具有所需容量和放电优势的SIBs定制PBA正极提供新的见解。
图2. 钠离子电池性能
Rational Design of Prussian Blue Analogues for Ultralong and Wide-Temperature-Range Sodium-Ion Batteries, Journal of the American Chemical Society 2025 DOI: 10.1021/jacs.4c16031
徐立强 山东大学教授、博士生导师、山东大学杰出中青年学者、中国化学会高级会员、山东省高层次人才、英国皇家化学会会士（RSC Fellow）、《Nano-Micro Letters》和《Green Energy and Resources》期刊编委：近年来一直致力于新型高性能碱金属二次电池、锂硫二次电池正负极材料的新颖制备方法探索、结构与性能调控及其实际应用等。在上述相关研究领域目前已在Chemical Society Reviews., Progress in Materials Science., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., ACS Nano，Adv. Energy. Mater., Energy Storage Materials, Nano Today, ACS Energy Lett, Chem. Mater.，Nano Research 等发表SCI收录论文120余篇并获邀撰写综述论文及封面论文多篇，相关论文已被他引9000余次; H-index 54；获授权国家发明专利16项; 获山东省自然科学贰等奖2项。