开发高效的光催化剂将低浓度的CO2转化为高附加值的化学品和燃料是一个极具吸引力但又富含挑战性的研究方向。
2025年3月31日，天津理工大学钟地长、龚云南在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition上发表了题为《Modulating the Chromophores of Metal-Covalent Organic Frameworks for Boosting Low-Concentration CO2 Photoreduction》的研究论文，Chongjiu Lu为论文第一作者，钟地长、龚云南为论文共同通讯作者。
钟地长，教授、博导，2011年获中山大学博士学位，2011－2020年任职于赣南师范大学， 2011－2013年在日本产业技术综合研究所开展JSPS博士后工作，2020年8月任职天津理工大学教授、博士生导师。
钟地长教授主要开展金属配合物对小分子活化转化研究，主持承担国家自然科学基金项目5项；已在PNAS, Sci. Adv., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Chem. Soc. Rev.等国内外知名期刊上发表学术论文100余篇。
龚云南，副教授、硕士生导师，分别在2008年、2011年于南昌航空大学获得学士、硕士学位，2014年在中山大学获博士学位，2017年至2019年在中国科学技术大学开展博士后工作，2021年进入天津理工大学任职副教授。
主要从事金属/共价有机框架（MOFs/COFs）催化剂的设计合成，用于光/电催化分解水和二氧化碳还原。以第一作者/通讯作者在J. Am. Chem. Soc.;Angew. Chem. Int. Ed.;PNAS;Chem. Soc. Rev.;Appl. Catal. B Environ.等国际知名化学期刊上发表SCI收录论文30余篇，他引2000余次，3篇入选ESI高被引论文。
该论文设计并合成了一系列金属-共价有机框架（MCOFs），通过三核铜复合物与不同基于BDP（BDP = 4,4′-二氟-4-硼-3a,4a-二氮杂-s-茚）的生色团之间的席夫碱缩合反应来实现，用于可见光驱动的低浓度CO2（15%）还原成HCOO–。
其中，含有蒽（ANT）基团的MCOF-ANT实现了最高的甲酸根离子产率，达到1658μmolg-1h-1（HCOO–选择性接近100%），且无需额外添加贵金属光敏剂，在实验室光源下即可实现。分别是含有苯基（Ph）和萘基（Nap）基团的MCOF-Ph和MCOF-Nap的7.2倍和2.1倍。
此外，MCOF-ANT在自然光下对低浓度CO2（15%）还原成HCOO–也表现出优异的光催化活性，其HCOO–生成速率为1239μmolg-1h-1（HCOO–选择性约为100%）。
实验和理论计算表明，MCOF-ANT中的蒽基团有利于可见光捕获、电荷分离以及*OCO中间体的形成，这显然是其优越催化活性的原因。
该研究通过设计和合成三种金属共价有机框架（MCOFs），利用三核铜复合物与不同BDP基生色团（BDP = 4,4-二氟-4-硼-3a,4a-二氮杂-s-茚）之间的席夫碱缩合反应，实现了对低浓度二氧化碳（15% CO2）的高效光催化还原为甲酸根离子（HCOO–）。
不仅为低浓度CO2的光催化还原提供了高效的催化剂，还揭示了通过调节生色团结构来优化光催化性能的新策略，为设计新型光催化材料提供了理论依据。
这种高效的光催化材料有望在工业废气处理和大气CO2减排中得到应用，特别是在处理低浓度CO2排放方面具有显著优势，为实现可持续的碳循环和应对气候变化提供了新的技术手段。
声明：如需转载请注明出处（华算科技旗下资讯学习网站-学术资讯），并附有原文链接，谢谢！
