

ARPES是唯一一种可以对动量空间中能带结构进行精确表征的实验技术。同步辐射光源在元素、电子能级、轨道态、自旋态等精确测量方面具有无可比拟的优势。基于同步辐射的角分辨光电子能谱是当前研究固体材料电子结构的最关键的实验技术之一,在高温超导、石墨烯和拓扑绝缘体等领域里发挥着至关重要的作用。

ARPES是一种通过光电效应探测固体材料电子结构的技术。它利用光照射材料,使电子吸收光子能量并逃逸,然后收集这些电子来分析其动量和能量,从而推断材料内部的电子结构。现代ARPES具有高能量和动量分辨率,可以解析能带色散的重整化效应。重整化的能带包含电子–电子相互作用和电子–玻色子相互作用,实部和虚部分别描述了能带色散的改变和准粒子寿命或散射率的影响。
ARPES的基本原理

ARPES系统包括超高真空室、角分辨光电子能谱仪和样品台。要求使用超高真空室、真空泵以及耐高温且与超高真空兼容的材料。光电子的动量需通过发射角度确定,因此其路径必须避开外部磁场的干扰,包括地球磁场。为此,系统周围需采用广泛的μ金属磁屏蔽以隔绝磁场,同时内部材料必须是非磁性的。
ARPES光谱仪为标准半球面分析器,它在物理尺寸和成本上占据了整个系统的大部分。半球面分析器的能量分辨率可以表示为
其中w是入口缝宽度,α是角分辨率,R0是分析器半径。
样品台是另一个核心组件,它通常能够实现六个自由度的运动,以进行精确对齐和角度/k空间扫描。样品台的温度控制范围广泛,从液氦温度的4K到室温以上几十甚至几百摄氏度。低温样品台位于下剖视图的中心,支撑着一个圆形样品架,位于入射光的焦点,距离光谱仪入口约35mm。样品台及其顶部的大型x-y-z操纵器提供了六个平移和旋转自由度。
ARPES终端站的示意图

【案例一】超导体的研究:双层铁基超导体CsCa2Fe4As4F2中的电子–玻色子相互作用
电子–玻色子相互作用在非常规超导电性中具有十分重要的作用。在电子结构中,通常认为能带色散中出现的kink结构对应某种电子—玻色子相互作用。作者通过角分辨光电子能谱在双层铁基超导体 CsCa2Fe4As4F2中观察到kink结构。该kink的能量位置在费米能以下15 meV, 对应着某个能量为9 meV的玻色模式。这个kink表现出很强轨道选择性,其仅在dxz轨道上观测到。同时,它也具有十分强的温度依赖行为。当温度升到超导转变温度之上超导能隙闭合时,这种kink结构消失,表明玻色子模式与超导性密切相关。此外,它还具有很强的动量依赖性。种种实验结果表现该玻色模与超导之间存在极强的关联性。
DOI:10.1038/s41467-024-50833-9
【案例二】拓扑材料的研究:Bi1–xSbx 和几种单质拓扑绝缘体
上海交通大学 Miao 等人研究生长在Bi2Te3表面的双层Bi薄膜,发现体系的费米狄拉克点在能量方向上有一定的拉长,形成单粒子能带理论不允许的“无穷费米速度”的竖直色散关系,并指出此现象来源于Bi2Te3衬底与双层Bi中费米狄拉克准粒子的耦合。
DOI: 10.7498/aps.68.20191450
【案例三】强关联电子系统:典型重费米子半金属 YbPtBi 中外尔费米子
浙江大学Guo 通过电子结构计算、ARPES、磁输运和量热测量,报道了重费米子半金属YbPtBi中存在外尔费米子。在高温下,4f电子局域化时,存在三重简并点,在施加的磁场中产生外尔节点。这些是通过磁输运中手性异常的贡献揭示的,而在低温下,由于电子关联的影响,手性异常可以忽略不计。相反,外尔费米子是从拓扑霍尔效应推断出来的,这为贝里曲率和比热的立方温度依赖性提供了条件,正如外尔节点附近的线性色散所预期的那样。结果表明,YbPtBi是一种外尔重费米子半金属,其中近藤相互作用使拥有外尔点的能带重新归一化。
DOI: 10.1038/s41467-018-06782-1
【案例四】能带结构分析:通过改变SrTiO3表面的化学排列重建低维电子态
丹麦理工大学Li等人通过结合ARPES和X射线光电子能谱等实验方法以及从头算计算,发现可以通过在原子尺度上改变化学组成来有效调控表面带结构。此外,ARPES实验表明,真空紫外光可以被高效地用来改变2DEG系统的带重整化并控制电子–声子相互作用。
DOI:10.1002/adfm.202210526

【案例五】自旋和轨道自由度:揭示高温铜酸盐超导体中隐藏的自旋动量锁定
长期以来,人们认为铜氧化物超导体具有强烈的电子关联性,但自旋–轨道耦合可以忽略不计。加州大学Gotlieb通过自旋和角度分辨光电子能谱,发现在众多研究的铜氧化物超导体中,Bi2212展现出非平凡的自旋纹理,其自旋动量锁定环绕布里渊区中心,并且自旋层锁定使得相反自旋态能够局域在单元格的不同部分。
DOI:10.1126/science.aao0980
【案例六】表面和界面电子结构:AB叠层晶体近表面电子结构中螺旋旋转对称性破缺
Hiroaki Tanaka通过ARPES和光电子强度计算研究的电子结构 2H−NbS2 和h-BN尽管是散装形式,但这些材料会在 kz=π/c 出现螺杆旋转和时间反转对称性。结果显示,在表面附近观察到带隙能带色散,从第一性原理计算中提取了 ARPES 探测的近地表电子结构。结果表明,由于部分破缺的非对称性,近表面电子结构与体电子结构在质量上有所不同。
DOI:10.1103/physrevlett.132.136402