电化学二氧化碳还原反应（CO2RR）为传统化学工业的脱碳提供了绿色途径，催化剂的结构选择性关系对于控制高度选择性和活性的CO2RR途径至关重要。
2025年3月29日，同济大学张清然、河南大学田志红在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition上发表了题为《Oxygen-Substituted Porous C2N Frameworks as Efficient Electrocatalysts for Carbon Dioxide Electroreduction》的研究论文，Shuai Wang、Shujie Zhou、Zhipeng Ma为论文共同第一作者，张清然、田志红为论文共同通讯作者。
张清然，同济大学环境科学与工程学院特聘研究员，2009年、2016年分别于上海大学环境工程专业获得学士、硕士学位，2020年于澳大利亚新南威尔士大学获得博士学位，毕业后留校开展博士后工作，2022年进入同济大学任职特聘研究员。
主要从事光伏制氢、绿色氢能的制备与利用、电化学制备双氧水、电催化、先进材料合成等领域的研究。部分研究成果已发表在Nature Communications，Advanced Energy Materials，Energy & Environmental Science和Angewandte Chemie International Editon等国际知名期刊上。
田志红，黄河学者，教授，博导；分别于2008年、2011年在合肥工业大学获得学士、硕士学位，2018年博士毕业于郑州大学，期间由德国波茨坦大学联合培养；2018年至2020年于郑州大学和德国马普胶体与界面研究所开展博士后工作，2021年于河南大学纳米材料工程研究中心任职教授。
田志红主要研究方向为多孔聚合物材料、碳氮杂化材料以及电化学储能和催化。迄今已发表SCI论文40余篇，其中以第一/通讯作者在Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Adv. Energy Mater.等知名学术期刊发表多篇SCI论文。
在本文中，作者合成了一种氧取代的C2N作为无金属催化剂（O-C2N）用于电化学CO2转化为CO，其氧微环境可调。
结合光谱分析揭示了O-C2N中精细调控的N-C-O基团，其中C-O-C物种（例如环内醚）在更高的热解温度下成为主要的氧构型。实验观察表明，外环氧取代的N-C-O-C基团与CO选择性之间建立了相关性，为活性结构的设计提供了明确的化学工具。
优化的O-C2N电催化剂以C-O-C基团为主，表现出卓越的2e–CO2RR性能，CO选择性高达94.8%，并且在具有可调合成气特性的实际流式电池反应器中能够保持良好的稳定性。
综上，作者合成了一种通过热解法制备的氧取代多孔C2N框架（O-C2N）作为无金属催化剂，用于电化学CO2RR，实现高效选择性地将CO2转化为CO。
研究通过光谱分析揭示了O-C2N中精细调控的N-C-O基团结构，特别是C-O-C物种（例如环内醚）在高温热解时成为主导的氧配置。
不仅开发了一种高效的无金属CO2RR催化剂，还通过实验和光谱分析建立了氧官能团与CO选择性之间的相关性，为设计高性能CO2RR催化剂提供了新的化学工具和理论依据。
这种氧取代的C2N框架催化剂在工业合成中具有广阔的应用前景，尤其是在生产合成气（用于费托合成、甲醇合成等）方面。
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