第一作者:Yue Jiang博士
通讯作者:Yue Jiang, Pramod Koshy, Charles C. Sorrell
通讯单位:新南威尔士大学
论文DOI:10.1002/adfm.202425784

本工作创新性地提出了声–压电–光三重协同催化机制(sono–piezo–photocatalysis),并通过core–shell结构的复合材料设计,实现了三种能量输入的协同耦合。在常温常压条件下,该催化体系成功将生物乙醇高效转化为乙烯和乙炔,为绿色合成C2平台分子开辟了一条低碳、低能耗的新路径。
乙烯和乙炔是重要的基础化工原料,传统生产依赖高温裂解或天然气高温反应,能耗大、碳排放高。寻找绿色、低能耗的替代工艺成为当前迫切需求。生物乙醇作为可再生资源,是一个极具潜力的原料,但其转化过程仍面临高温、高压等技术挑战。
本研究通过构建石榴石结构的氧化铋钠钛(NBT)与石墨烯氧化物(GO)的核心–壳复合结构催化剂,实现了对超声能、压电效应与光能的协同激发。作者系统阐明了该材料结构在三个方面的增强机制:
·超声作用下,GO增强空化效应与应力传导,提升压电响应;
·压电方面,NBT提供稳定压电场,GO协助电荷分离;
·光催化方面,GO调控带隙与电子态密度,促进光生电子迁移。
在室温与大气压条件下,该催化体系实现了生物乙醇向乙烯(C₂H₄)和乙炔(C₂H₂)的高效转化,产率分别达到134.1 和 55.5 μmol/g/h。通过第一性原理计算与能垒分析,进一步验证了催化过程中C–H与C–O键活化路径的降低,揭示了协同催化在反应路径调控中的关键作用
3.1 催化机制解析:(a) 超声气泡崩解产生高温高压,激发压电场;(b)core-shell结构增强电子–空穴分离,协同光/压电催化效应;

3.2 材料合成:采用水热法制备GO/NBT复合材料,并调控GO含量形成多级缺陷结构

3.3 DFT模拟揭示降低C–H和C–O键断裂能垒,促进C2气体生成

本工作提出的声–压电–光协同催化方法,不仅实现了在温和条件下对生物乙醇的高效转化,也为未来低碳化工、绿色能源催化提供了新范式。未来工作可进一步拓展至其他生物质小分子和实际工业条件下的转化研究
NEMCAT研究组(Novel Engineered Materials for Conventional and Advanced Technologies)隶属于新南威尔士大学(UNSW)材料科学与工程学院,专注于应用基础概念和设计策略,开发具有改进性能和新功能的传统与先进陶瓷材料,以服务于工业技术领域。
研究团队的主要研究方向包括:空气和水处理,能源储存和可持续燃料以及工业资源与材料加工。团队成员包括:Charles Sorrell 教授,Pramod Koshy 副教授,Sajjad Seifi Mofarah 高级研究员以及Yue (Jerry) Jiang 研究员。
NEMCAT研究组以其在高质量科学研究和行业商业化成果方面的专业知识和经验而著称,致力于培养和指导大量研究人员和学生(包括研究生和本科生)。欢迎查阅课题组网站:https://nemcatgroup.com/