电催化氧还原反应(ORR)是在燃料电池、金属-空气电池等各种电化学能量转换和存储装置中的重要半反应。传统的ORR催化剂依赖于高活性和稳定性的Pt基材料，但却受到贵金属高成本和储量稀缺的限制，阻碍了其大规模的应用。具有价格优势的高熵合金(HEAs)因其高度混合的成分和均匀的原子分布而迅速受到人们的关注。
随后的研究在此基础上不断扩展，导致了高熵氧化物、高熵硫化物和高熵硒化物的发展，从而丰富了高熵材料体系。HEAs具有高熵效应、晶格畸变效应、缓慢扩散效应和“鸡尾酒”效应，在多种电催化反应中均表现出优异的性能。
因此，通过系统地研究各种掺杂剂的组合，有助于发现优化性能的新策略，并为特定的应用定制催化剂，为能源转换和存储技术的进步铺平道路。
以往的研究表明，非金属(即N、P和S等)掺杂的碳可以通过调节原子间的电子相互作用、自旋态和吸附能来提高ORR的活性。与单掺杂相比，合适的多元素掺杂往往能增强电催化性能。
受此启发，中国科学院福建物构所温珍海、陈俊翔和信阳师范大学张钰等报道了一种具有五种非金属元素掺杂的高熵掺杂碳，它可以有效地提高ORR电催化的催化活性和稳定性。一方面，多种类型的杂原子的存在不仅可以灵活地调整碳载体的电子结构，而且还可以创造更多的活性位点，从而改善与O2分子的相互作用和更有效的ORR过程；另一方面，高熵掺杂会在原子水平上引入复杂性和无序程度，这在某种程度上有利于稳定催化剂结构，在操作过程中防止团聚和降解。硕士生王回兵为本文第一作者。
具体而言，研究人员采用ZIF-8原位聚合法，成功合成了与B、F、P、S和N共掺杂的高熵工程纳米碳(HENC)。实验结果表明，所制备的HENC具有更高的结构复杂性和增强的活性位点，表现出优异的电催化活性，并且相比于商业Pt/C提高了稳定性。理论计算结果表明，丰富的杂原子和增加的系统熵的协同效应促进了*O2物种的形成，其中N、P和S是关键的活性元素，而与B和F共掺杂进一步提高了稳定性。
此外，以HENC为阴极催化剂的Zn-空气电池具有604 mW cm−2的高峰值功率密度，并在连续运行16天内显示出长期稳定性。综上，这项工作不仅丰富了高熵的概念，提高了对高熵材料的理解，也为高性能低成本催化剂的开发开辟了新的途径。
Nonmetallic high-entropy engineered nanocarbons for advanced ORR electrocatalysis. Angewandte Chemie International Edition, 2025. DOI: 10.1002/anie.202501290