北京理工大学陈鹏万/陈文星/高鑫，Nature子刊：构建不对称RuCu双原子，促进电化学NO3RR

近年来，原子分散催化剂由于其高的原子利用率和与传统金属纳米颗粒相比的优异性能而引起人们的关注。目前，已开发出适用于电化学NO₃^–还原反应(NO₃RR)的有效单原子催化剂，但在单一金属中心实现高活性和高选择性方面仍存在挑战。

人们已经提出了各种策略，包括表面改性、掺杂和改变配位结构，以提高催化剂的性能。同时，钌(Ru)在NH₃生产中表现出显著的活性，特别是在促进中间吸附和NO₂^–转化方面。进一步研究表明，Cu与其他金属的结合组成的双原子催化剂(DAC)可以调节局部电子结构，从而提高整体催化剂的性能。

此外，DAC利用金属对之间的协同效应来减少复杂反应的能垒。综合以上因素，设计一种原子分散的Cu和Ru双金属催化剂可以潜在地增强中间吸附和降低能垒，从而提高整体催化效率。

近日，北京理工大学陈鹏万、陈文星和高鑫等采用脉冲放电法快速合成了一种氮掺杂石墨烯气凝胶负载的Ru-Cu双原子催化剂(RuCu DAs/NGA)，并研究了电催化NO₃RR行为。该方法以微秒为单位向金属盐前驱体中引入大量能量，导致纳米晶体的爆炸分解，形成具有不对称RuN₂-CuN₃配位结构的原子分散RuCu双中心。

性能测试结果显示，RuCu DAs/NGA催化剂在-0.4 V_RHE下的NH₃生产速率和法拉第效率分别为3.1 mg h^-1 cm^-2和95.7%，优于文献报道的大多数NO₃RR催化剂。

此外，RuCu DAs/NGA在10个连续循环反应和-0.4 V_RHE下连续电解24小时过程中没有发生明显的活性下降，稳定性测试后催化剂的形貌和结构基本保持不变，显示出优异的稳定性。

原位光谱表征和理论计算表明，RuN₂-CuN₃/C结构中的Ru原子在电催化NO₃RR过程中起着重要的作用。在反应的早期阶段，Ru和Cu原子之间的协同作用将*NO₃还原为*NO；在反应的后期阶段，Ru原子将*NO还原成*NH₃。Ru和Cu原子之间的协同作用可以降低反应能垒，优化中间体的吸附和解吸，从而促进NO₃RR过程。

更重要的是，脉冲放电法使各种DAC (例如PtCu、AgCu、PdCu、FeCu、CoCu和NiCu)能够在特定的配位环境下超快合成，为精确制备传统上难以合成的原子分散双原子催化剂提供了通用策略。

Tailoring asymmetric RuCu dual-atom electrocatalyst toward ammonia synthesis from nitrate. Nature Communications, 2025.DOI: 10.1038/s41467-025-57463-9