
MXenes已被视作锂离子电池中的新一代负极材料,因其具有较低的锂离子扩散势垒和优异的导电性。然而,其结构容易发生团聚和堆叠,这阻碍了锂离子和电子的进一步穿梭,导致放电容量降低。因此,引入层间间隔物来制备基于MXene的复合材料受到了广泛研究关注。

在此,扬州大学庞欢,萨斯卡彻温大学Cheng Jinbing等人引入普鲁士蓝类似物(PBAs)作为一种新型层间间隔物与MXene纳米片相结合,不仅能够保留MXene的高导电性并抑制PBA组分的体积膨胀及结构劣化,还能继承PBA比表面积大、孔隙率高的特性。
通过巧妙调控MXene片层的尺寸,已成功获得了具有常见三明治结构以及优异核壳结构的Co-PBA@MXene复合材料。此外,通过智能控制Co-PBA与MXene之间的质量比来巧妙调节MXene的壳层厚度,制备了Co@M(x:y)复合材料。
其中,Co@M(5:2)负极由于MXene壳层所提供的保护和导电性能,以及Co-PBA内核具备的多氧化还原对和丰富的孔隙率,展现出出色的容量(在0.2 A g-1的电流密度下循环100次后,容量可达603 mA h g-1)以及优异的长期循环稳定性。

图1. 电池性能
总之,该工作通过智能控制MXene片层的尺寸,成功合成了一系列具有三明治结构和核壳结构的Co-PBA@MXene复合材料。更详细地说,通过控制Co-PBA与MXene组分之间的质量比,还可以进一步改变MXene壳层的厚度。此外,作者进一步探究了MXene壳层的不同结构及厚度对Co-PBA@MXene负极在LIBs中电化学性能的影响。
本文进行了包括XPS、HR-TEM以及态密度测量等一系列表征,以探究所制备的Co-PBA@MXene复合材料的储锂机制,结果表明其兼具转化机制和插层/脱出机制。特别地,在所有制备得到的Co-PBA@MXene复合材料中,Co@M(5:2)核壳结构表现突出,其具有可逆容量(在200 mA g-1的电流密度下循环100次后,容量为603 mA h g-1)以及优异的长期循环性能(即便在1 A g-1的电流密度下循环1000次后,容量仍可达323.3 mA h g-1)。因此,该工作为Co-PBA/MXene复合材料的结构构建提供了一种新方法。

图2. 作用机制
Prussian Blue Analogues “Dressed” in MXene Nanosheets Tightly for High Performance Lithium‐Ion Batteries, Advanced Materials 2025 DOI: 10.1002/adma.202416665