水系锌金属电池（ZMB）因其储量丰富、成本低、锌负极高比容量（820 mAh g-1和5,855 mAh cm-3）、氧化还原电位适中（与标准氢电极相比-0.76 V）等优点而受到广泛关注。然而，由于电解液的持续消耗，在Zn金属负极上产生的析氢反应（HER）和腐蚀等副反应极大地缩短了ZMB的循环寿命。
在此，华中科技大学冯光、清华大学深圳国际研究生院周栋、康飞宇等人报道了一种用于安全耐用ZMB的自相分离电解液（SPSE）。
根据Hildebrand溶解度参数和介电常数合理筛选，作者确定了一种疏水不燃溶剂N,N-二甲基三氟乙酰胺（FDMA）来构建SPSE的N相。FDMA和保水剂的协同作用使N相与硫酸锌基A相自发分离，且经过搅拌和老化后解耦平衡保持热力学稳定。研究发现SPSE的N相能够精确调节Zn沉积，并形成保护性固体电解质界面（SEI），从而有效地抑制HER和Zn枝晶的生长。
同时，SPSE内的A相有效地激活了金属氧化物正极的晶格，加速了电极反应动力学。采用SPSE制备的Zn||V2O5全电池具有超过3000次的超长循环寿命，最小的析氢和腐蚀。更重要的是，超声成像证实，采用亲疏水双层隔膜设计，软包电池在反复翻转过程中保持稳定循环，不存在由重力引起的电解液上下相反转。
图1. SPSE的设计原理
总之，该工作开发了一种自相分离电解液，其对锌负极和金属氧化物正极都具有高相容性。FDMA非水溶剂和保水剂协同作用导致非水相与水相自发分离，其解耦平衡在搅拌和搁置过程中保持热力学稳定。SPSE的非水相在Zn负极上构建了保护性SEI，从而阻止了HER和枝晶的生长，而水相则激活了V2O5正极晶格，增强了电极动力学。
基于SPSE组装的Zn||Zn对称电池实现了2500 h的循环寿命，与传统的水系电解液相比，腐蚀电流降低了10倍。Zn|SPSE|V2O5全电池的循环寿命超过3000次，并且软包电池在频繁翻转条件下依旧保持稳定的容量。因此，该工作为电解液设计的实用方法铺平了道路。
图2. Zn|SPSE|V2O5全电池性能评估
A Self-Phase Separated Electrolyte toward Durable and Rollover-Stable Zinc Metal Batteries, Journal of the American Chemical Society 2025 DOI: 10.1021/jacs.4c15132