级联电化学-化学耦合(CECC)涉及连续的电化学反应和化学反应,使用来自电化学过程的中间体作为后续化学转化的反应物,以提高复杂化学品可持续合成的效率和选择性。
2025年3月10日,新南威尔士大学戴黎明教授在国际知名期刊Advanced Functional Materials上发表了题为《Multifunctional Carbon-Based Metal-Free Catalysts for Cascade Electrochemical-Chemical Coupling Catalyses》的综述论文,Yan Li为论文第一作者,戴黎明为论文通讯作者。

戴黎明,美国发明家科学院院士,欧洲科学院院士,澳大利亚科学院院士,新南威尔士大学先进碳材料中心主任、教授。1991年获得澳大利亚国立大学化学博士学位;1992年至2002年担任克莱顿联邦科学与工业研究组织首席研究科学家;2002年至2004年担任阿克伦大学高分子工程副教授;2004年至2009年担任代顿大学莱特兄弟研究所纳米材料讲座教授。
戴黎明教授的研究工作涵盖了聚合物和碳纳米材料的设计和合成,以及相关设备的研发与应用。在Science,Nature Nanotechnology,Advanced Materials,ACS Nano,Chemical reviews,Journal of the American Chemical Society,Angewandte ChemieNature Reviews Materials等学术期刊发表论文1200多篇,被引113400余次,H-Index:168。

尽管CECC具有经济和环保优势,但仍面临多重挑战,包括中间体反应物利用率低、竞争性副反应以及催化剂设计和放大困难等问题,导致选择性及收率较低。
为了确保CECC的经济可行性,必须合理设计和开发具有成本效益和高性能的催化剂,例如碳基无金属电催化剂(C-MFECs)和某些碳负载的过渡金属催化剂,这些催化剂对原子级精确合成所需产品具有高活性和选择性。
该综述对C-MFECs掺杂的最新进展进行概述,以增强它们对CECC的催化活性和选择性。讨论了基于C-MFECs的三大CECC催化系统,分别是过氧化氢耦合、二氧化碳升级和氧化还原介导的系统。还讨论了这一新兴领域当前面临的挑战和未来的展望。

图1:掺杂在碳基无金属电催化剂中的示意图

图2:多功能C-MFECs的发展时间线

图3:单杂原子掺杂的C-MFECs
该综述总结了碳基无金属催化剂(C-MFECs)在电化学-化学耦合催化(CECC)中的应用进展,重点探讨了通过杂原子掺杂、缺陷工程和分子间电荷转移等策略提升其催化活性和选择性的方法,并讨论了基于C-MFECs的三种主要CECC催化系统:过氧化氢耦合、二氧化碳升级和氧化还原介导系统。
该研究为设计新型C-MFECs催化剂提供了重要参考,有望在工业化学品合成、二氧化碳减排和能源转换等领域实现广泛应用,助力实现碳中和目标并推动可持续化学工业的发展。