水系锌离子电池由于高理论容量、高安全性、环境友好、低成本等优点，在大规模能源存储中极具吸引力。然而，枝晶生长、析氢腐蚀等副反应会导致锌离子电池的严重容量退化，因此开发稳定的锌金属负极是非常必要的。
在此，复旦大学王永刚，宁波大学鄢蕾、内蒙古大学郭自洋等人提出了一种采用聚（苯醌硫）（PBQS）正极、锌负极以及N,N-二甲基甲酰胺（DMF）电解液的锌-有机电池。
该电池在低PBQS负载（2 mg cm⁻²）条件下表现出高容量（200 mAh g⁻¹）、优异的倍率性能以及超长循环寿命（10,000次循环）。PBQS正极的电荷存储机制涉及溶剂化Zn²⁺的吸附。在较高PBQS负载（8 mg cm⁻²）下，即使在较低电流密度（0.2 A g⁻¹）条件下，缓慢的Zn²⁺脱溶剂化过程仍导致Zn²⁺的配位能力下降。
此外，在DMF电解液中加入2%的水可在Zn²⁺的第一溶剂化鞘中引入0.24个H₂O分子，从而显著促进脱溶剂化过程。基于此，使用改性电解液，PBQS正极（8 mg cm⁻²）仍能够保持优异Zn²⁺存储能力。
图1. 不同电解液的Zn²⁺溶剂化结构的模拟
总之，该工作成功构建了一种采用聚（苯醌硫）（PBQS）正极和DMF电解液的锌-有机电池。使用1 M Zn(OTF)₂/DMF电解液时，PBQS正极（质量负载为2 mg cm⁻²）在0.1 A g⁻¹电流密度下的放电比容量达到200.0 mAh g⁻¹，并在高倍率下表现出优异性能（即使在10 A g⁻¹下仍可保持99.2 mAh g⁻¹），同时展现出超长循环寿命（10,000次循环）。通过原位FT-IR分析证实，PBQS的电荷存储机制涉及溶剂化Zn²⁺离子在正极界面的吸附，以及随后的Zn²⁺脱溶剂化过程并与PBQS发生配位。
然而，使用1 M Zn(OTF)₂/DMF电解液时，由于PBQS电极界面Zn²⁺脱溶剂化动力学缓慢，当PBQS的质量负载增加至8 mg cm⁻²时，在以0.2 A g⁻¹放电过程中，电压会迅速下降至0.95 V以下，导致配位容量大幅衰减。通过在1 M Zn(OTF)₂/DMF电解液中添加少量水，高负载PBQS正极（8 mg cm⁻²）的倍率性能得到显著提升，在0.1 A g⁻¹和0.5 A g⁻¹下的放电比容量分别提升至155.4 mAh g⁻¹和119.7 mAh g⁻¹。因此，该工作提出了一种构建高性能锌-有机电池的新策略，为未来大规模应用提供了新思路。
图2. 不同电解液的表征分析
Activating Organic Electrode for Zinc Batteries via Adjusting Solvation Structure of Zn Ions, Angewandte Chemie International Edition 2025 DOI: 10.1002/anie.202501359
