对于实现跨不同pH条件的高效CO2到C2+转化，合理设计优化*CO中间体覆盖率和富含OH–的微环境的铜基电催化剂仍然是一个至关重要且具有挑战性的问题。
2025年3月24日，安徽师范大学耿保友在国际知名期刊Advanced Functional Materials上发表了题为《Hierarchical Cavity Cu Nanostructures with Coordinative Microenvironment Engineering for pH-Universal Electrocatalytic CO2-to-C2+ Conversion》的研究论文，Hu Zang为论文第一作者，耿保友为论文通讯作者。
耿保友，教授，博导，现任安徽师范大学科技处副处长。2001年硕士毕业于安徽大学，后获中国科学院固体物理研究所博士学位，2004至2005年于香港中文大学作为访问学者，后就职于安徽师范大学。
耿保友教授主要从事纳米催化与能源材料化学、介观体系物理化学、能纳米材料与器件方面的研究。在Scientific Reports，Chem. Eur. J.，J. Mater. Chem., J. Phys. Chem. C，CrystEngComm, Appl. Mater. Interfaces.，Langmuir，Nanoscale，Appl. Phys. Lett. Cryst. Growth Des.， Sens. Actuators, B，等期刊发表论文70多篇。
在本文中，作者提出了一种基于Kirkendall效应驱动的合成方法，制备具有精确设计的腔结构和可调配协同环境的分层铜纳米结构。通过系统配位数（CN）调制，证明了Cu位点的d带中心位置与*CO吸附能量呈正相关。
具体来说，三层腔结构（3L-Cu）中的中等协调Cu（111）面表现出最佳的*CO二聚化能量学。得益于空间限制和离子扩散梯度的协同效应，即使在酸性介质（pH=1）中，3L-Cu催化剂也能构建自维持的碱性微域，这一点通过原位拉曼光谱得到了证实。
这种独特的微环境工程使得3L-Cu催化剂在碱性条件下实现了78.74±2.36%、在中性条件下实现了69.33±2.08%以及在酸性条件下实现了58.32±1.75%的C2+法拉第效率，且具有持续的稳定性，超过了现有的全pH值CO2RR催化剂。
第一性原理计算进一步揭示了3L-Cu的多层限域效应分别降低了碱性及酸性电解质中*CO-*CO和*CO-*COH的耦合能垒。
本工作为通过协调的结构和电子微环境控制来设计自适应电催化剂提供了一种新的思路。
图4：FT-IR 光谱和密度泛函理论（DFT）计算
综上，作者通过 Kirkendall 效应驱动的合成方法，设计了一种具有精确调控腔体结构和可调节配位环境的层级铜纳米结构催化剂，用于在不同 pH 条件下高效将CO2电催化转化为 C2+ 产物。
通过原位光谱技术和密度泛函理论（DFT）计算，揭示了催化剂腔体结构对反应中间体覆盖和局部微环境的调控机制，为设计适用于宽 pH 范围的高效电催化剂提供了新的理论依据。
这种具有独特微环境工程的催化剂在工业 CO2 电解系统中展现出广阔的应用前景，特别是在酸性条件下表现出色，为实现可持续的 CO2 电催化转化提供了一种高效、稳定的解决方案。
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