在空气中,实现稳定且具有选择性的氮氧化物(NOx)光催化氧化仍然是一个重大挑战。
2025年3月21日,西北工业大学张俊磊、暨南大学朱明山在国际知名期刊Advanced Functional Materials上发表了题为《Stable and Efficient Selective Photochemical Conversion of Nitric Oxide into Nitrates via Earth-Alkaline-Carbonate-Doped N-Rich Carbon Nitride》的研究论文,Chaoyang Yang、Jialin Li为论文共同第一作者,张俊磊、朱明山为论文共同通讯作者。
张俊磊,副教授,2013年学士毕业于温州大学,2016年硕士毕业于东南大学,2019年博士毕业于复旦大学,2018年至2019年前往约翰霍普金斯大学担任访问研究生,2021年于暨南大学开展博士后工作,后于西北工业大学任职副教授。
张俊磊近年来一直专注于能源环境催化领域的研究工作,其主要关注点是开发高性能非均相催化剂,以支持能源环境方面的创新基础研究应用。以第一作者/通讯作者身份在ACS Catal.、Appl. Catal. B-Environ.、Chin. J. Cata. 、Coord. Chem. Rev. 、Chem. Eng. J.、J. Hazard. Mater.、Sep. Purif. Technol.、J. Colloid Interf. Sci.、Mol. Catal.等期刊发表SCI论文32篇,其中ESI高被引论文6篇,热点论文4篇,授权发明专利2项。
朱明山,教授,博导,国家优青、广东省杰青项目获得者,广东省“珠江人才计划”青年拔尖人才。2007年学士毕业于安徽师范大学,2010年硕士毕业于苏州大学,2014年于中国科学院化学研究所获博士学位,2018进入暨南大学环境与气候学院任职教授。
朱明山教授的主要研究方向为水污染控制化学:过硫酸盐氧化技术、压电催化技术、光催化技术以及大气污染控制化学。以第一/通讯作者发表SCI论文160余篇,论文总引用超过15000次,H因子70。代表性成果包括Nat. Nanotechnol.、Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed. 、Adv. Mater. 、ES&T、Water Res.和Appl. Catal. B: Environ.。第一发明人授权国家发明专利10件,主编出版英文专著1部。
在本文中,作者报告了一种使用碱土金属碳酸盐来增强富氮碳氮化物(C3N5)光催化性能的掺杂策略。掺杂碳酸钡(BaCO3)的C3N5(BaCO3/C3N5)复合材料显示出显著的NO去除效率,约为60%,分别比纯BaCO3和富氮C3N5高出60倍和12倍。
这种显著的增强归因于BaCO3掺杂的协同效应,它促进了光生载流子的分离和传输,提高了NO/O2的吸附和活化能力,并扩大了可见光的响应范围。通过原位DRIFTS得到了证实了BaCO3/C3N5在连续10个周期内表现出稳定的NO去除效率和对硝酸盐(NO3⁻)的高选择性。
同样,掺杂CaCO3和SrCO3的催化剂的性能也得到了提升。此外,这些复合材料的每毫克NO去除效率及其对有毒的NO2中间体的有效抑制作用超过了36种已报道的基于C3Nx(X=4, 5)和绝缘体的光催化剂。
该研究为设计用于空气污染控制的先进光催化剂提供了宝贵的见解,为实现减少NOx排放的可持续途径提供了可能。
图3:BaCO3/C3N5的光学性质、能带结构、载流子动力学和光电性质
图4:BaCO3/C3N5光催化空气NO氧化机制分析
图5:CaCO3/C3N5和SrCO3/C3N5的光催化空气NO氧化性能比较
图6:CaCO3/C3N5、SrCO3/C3N5和BaCO3/C3N5的能量带结构和光催化空气NO氧化机制比较
综上,作者通过采用碱土金属碳酸盐(如BaCO3、CaCO3和SrCO3)对氮含量丰富的碳氮化物(C3N5)进行掺杂,开发了一系列高效的光催化剂,用于将空气中的氮氧化物(NOx)深度光催化氧化为硝酸盐(NO3–)。
所制备的BaCO3掺杂C3N5复合材料(BaCO3/C3N5),其NO去除效率高达约60%,分别是纯BaCO3和未掺杂C3N5的60倍和12倍。
通过进一步优化催化剂和反应条件,有望在大规模工业应用中实现更高效的氮氧化物去除,为改善空气质量、减少酸雨和光化学烟雾等环境问题提供技术支持。
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