Bi基催化剂毒性低,价格低,对*OCHO有较好的结合能力,被认为是最有前途的CO2RR催化剂。一般来说,在CO2RR过程中还原电位导致Bi基预催化剂的重构。在重建过程中形成了许多缺陷位点,表现出比惰性整体位点更好的活性。此外,引入杂原子掺杂和晶格位错也可以产生高活性位点。然而,这些策略只能提高这些特定位点的活性,而大量纯Bi位点的活性仍然相对较低。由于高活性位点的数量有限,在酸性体系中实现工业级HCOOH部分电流密度仍然是一个挑战。最近的研究表明,在酸性电解质中激活Bi上的惰性位点是获得高电流密度和高FEHCOOH的有希望的途径。晶格应变效应通常从缺陷或界面位点向外围减弱,从而影响许多位点的电子结构。这为激活尽可能多的位点提供了一个潜在的途径。一般来说,晶格应变可以通过施加和控制电催化剂上的外力来诱导,如离子轰击、载体弯曲、热变形和离子插层/萃取等。然而,这些方法对Bi基预催化剂的结构扰动及其在重构后对CO2RR的影响在很大程度上仍然未被探索。近日,武汉理工大学麦立强、朱杰鑫、罗雯和奥克兰大学王子运等通过引导催化剂重构制备连续空位,在催化剂中引入大面积拉伸应变,从而激活更多的惰性中心。密度泛函理论(DFT)计算表明,连续空位比单个空位在Bi位点上引起更高、更宽的拉伸应变,增强了*OCHO中间体的吸附,同时激活了更远的位点。以Bi-MOF作为模型催化剂,分别采用机械力(Bi-MOF-MF)和热冲击(Bi-MOF-TS)两种不同的外力对预催化剂的结构进行改性,调整了Bi-MOF的重构过程。原位XAFS和原位拉曼光谱表明,Bi-MOF-TS中形成了微小的Bi团簇,Bi-MOF-MF和Bi-MOF-TS在CO2RR过程中由于Bi-O键合强度较弱,经历了较剧烈的重构过程。HAADF-STEM和应变模拟表明,Bi-MOF-MF和Bi-MOF-TS重构后的Bi0纳米片中含有更多的Bi空位,在相邻非缺陷Bi位点产生显著的拉伸应变。其中,在Bi-MOF-TS衍生的Bi0上产生了更多的Bi空位,这是由于Bi0单元沉积在微小的Bi团簇上,导致了更大面积的外围Bi位经历了更强的拉伸应变。性能测试结果表明,由Bi-MOF-TS制备的Bi0纳米片在700 mV的宽电位范围内,其甲酸盐法拉第效率高于95%,甲酸盐部分电流密度为995 mA cm-2。此外,采用Bi-MOF-TS作为正极的Zn-CO2电池具有21.4 mW cm-2的高功率密度,并且具有长达300次循环的稳定充电能力。总的来说,该项工作进一步阐明了Bi空位对相邻位点的影响,并阐明了它们在CO2RR中的独特作用和优越性。Activating inert non-defect sites in Bi catalysts using tensile strain engineering for highly active CO2 electroreduction. Nature Communications, 2025. DOI: 10.1038/s41467-025-56975-8麦立强,武汉理工大学教授,博导,国家杰出青年科学基金获得者,教育部长江学者特聘教授,国家“万人计划”领军人才入选者,中国化学会会士,中国微米纳米技术学会会士,英国皇家化学学会会士,俄罗斯工程院外籍院士,国家重点研发计划纳米科技重点专项总体专家组成员,国家重点研发计划纳米前沿重点专项总体专家组成员。2019年起担任武汉理工大学材料科学与工程学院院长,现任武汉理工大学副校长。2021年和2023年中国科学院院士增选有效候选人。麦立强教授长期从事新能源材料与器件科学技术及应用研究,构筑了国际上第一个单根纳米线器件电子/离子输运原位表征的普适新模型,建立了调控电化学反应动力学的“麦-晏”场效应储能等电子/离子双连续输运理论,突破了储能材料与器件的批量化制备技术,并实现成果转化与应用。先后在Nature、Science等刊物发表SCI论文566篇,其中以第一或通讯作者发表Nature 2篇、Nature子刊及Cell子刊17篇,SCI他引1000次以上1篇、800次以上5篇、400次以上21篇,高被引论文103篇,热点论文21篇,SCI总他引4.54万次,H-索引为127。【高端测试,找华算】🏅 同步辐射 全球机时,三代光源,随寄随测!最快一周出结果,保证数据质量!