异质结的形成是构造内置电场(BEF)的一种被广泛采用的方法。近年来，人们已开发出多种类型的异质结用于光催化还原CO2，包括无机/无机、有机/有机以及有机/无机组合。相比之下，有机-无机异质结不仅综合了有机和无机化合物的优点，而且还表现出有利于光催化反应的独特性能，如增加活性位点的多样性和定制的反应微环境。因此，发展有机-无机异质结是非常可取的。但目前报道的有机-无机异质结的有限接触区和松散结合阻碍了广泛的BEF结构域的形成和界面上有效的电荷转移。
BEF的形成与所涉及的材料的尺寸和形貌密切相关。通过在二维基质上集成单分子构建单分子/二维材料结，可以显著增加接触表面，促进更紧密的结合，增强结合界面上的相互作用，从而有利于建立有效的BEF，提高光催化性能。尽管这些组合具有很大的潜力，但基于这些材料的BEF增强光催化CO2还原机理的系统研究仍然很少。
此外，以往的研究主要集中在BEF在光催化体系中分离和转移光生电荷载体的功能。为了更全面和深入地理解BEF的多方面作用，迫切需要进一步探索其对表面催化反应的影响。
近日，北京化工大学刘宾、彭慧晴、香港城市大学张文军和中国科学院高能物理研究所刘云鹏等通过将静电相互作用与氢键相结合的超分子组装策略，构建了一种独特的单分子/2D LDH有机-无机异质结(NiAl-ZnTCPP)。通过实验和理论分析，发现在NiAl-ZnTCPP超分子组装中成功构建了高质量的界面接触，从而实现了从NiAl-LDH向ZnTCPP的强BEF。
通过各种原位表征和理论模拟，研究人员阐明了BEF的双功能效应：其不仅加速了光敏剂向NiAl-ZnTCPP的光生载流子转移，而且通过调节Ni活性位点的电子结构(特别是降低了*COOH向*CO转化的能垒，同时提高了电荷输运能力)增强了NiAl-ZnTCPP的效能。
性能测试结果显示，在可见光照射下，NiAl-ZnTCPP光催化CO2转化为CO的生产速率达到了1568.6 μmol g-1 h-1，选择性达到了98%，三重态激发态的寿命约为725.23 ns (相当于1.7×105 s-1的电子转移速率常数)，优于ZnTCPP和NiAl-LDH。
更重要的是，该催化剂在四个循环反应后仍保持优异的活性，且稳定性测试后材料的形貌和结构未发生明显变化，显示出良好的稳定性。总的来说，该项研究突出了单分子/二维基体结诱导界面电场的潜力，为今后开发高效的光催化剂提供了新思路。
Bifunctional built-in electric field across the interface of single molecule and 2D matrix supramolecular assembly for highly efficient and selective photocatalytic CO2 reduction. Advanced Functional Materials, 2025. DOI: 10.1002/adfm.202501067
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