中南大学/西安交大，联手清华大学王定胜，新发Angew！

10小时前 • 催化顶刊, 顶刊解读

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研究概述

甲酸氧化反应（FAOR）质量活性的提高是实现甲酸燃料电池（DFAFCs）实际应用的关键。

2025年3月17日，中南大学熊禹、西安交通大学黄正清、清华大学王定胜在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition上发表了题为《The Cooperative Effects of the Rh-M Dual-Metal Atomic Pairs in Formic Acid Oxidation》的研究论文。

在本文中，作者通过“主-客体”策略合成了负载在氮掺杂碳载体上的铑基双金属原子对催化剂 [DAP-(M, Rh)/CN]，其中相邻的Rh-M（M=V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu）原子对通过化学键连接。

DAP-(M, Rh)/CN的质量活性首先从11.7 A mg^-1（Rh-V）增加到64.1 A mg^-1（Rh-Cr），然后降低到21.8 A mg^-1（Rh-Cu），形成了反应活性的火山曲线。

密度泛函理论（DFT）计算结合原位傅里叶变换红外光谱仪（FTIR）谱揭示了甲酸在一系列DAP-(M, Rh)/CN催化剂上通过甲酸盐途径氧化，其中辅助金属原子M与HCOO物种结合，而Rh原子接受氢原子。

铬（Cr）位点对HCOO的吸附强度最为合适，能够促进两个自发的基元反应步骤，从而加速甲酸氧化反应的速率。

图文解读

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图1：结构表征

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图2：DAP-(M, Rh)/CN的表征

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图3：甲酸电氧化性能

文献信息

The Cooperative Effects of the Rh-M Dual-Metal Atomic Pairs in Formic Acid Oxidation, Angew. Chem. Int. Ed., (2025),

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清华大学王定胜Angew：掺磷单原子铜催化剂作为阴极还原喹唑啉酮的氧化还原介质
4小时前
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利用清洁电能来活化惰性化合物已经引起了广泛关注。在有机电合成中，均相氧化还原介质（RMs）是实现这一目的的有效平台。然而，理解氧化还原介质在原位条件下的电子结构、电极表面的电子传输过程以及底物的吸附-脱附动力学仍然是一个挑战。

基于此，2025年3月19日，清华大学王定胜等人在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Phosphorus-Doped Single Atom Copper Catalyst as a Redox Mediator in the Cathodic Reduction of Quinazolinones》的研究论文。

在此，作者合成了一种具有CuN₃P₁微配位结构的铜单原子催化剂（SAC，命名为Cu-N-P@NC），并将其用作一种独特的阴极氧化还原介质。

将磷原子引入配位体系可以调节SAC的电子金属-载体相互作用，优化催化剂与底物的吸附-脱附动力学，并加速电化学反应。

利用这种异质SAC策略，作者实现了惰性喹唑啉酮框架的新型电还原偶联合环反应。该Cu-SAC表现出极高的催化活性和底物兼容性，能够在克级规模平稳运行。此外，研究人员还将SAC应用于修饰11种天然产物分子。

通过结合微配位环境调控和理论吸附模型，作者阐明了电极-RMs-底物相互作用对反应动力学和催化效率的显著影响，这对于均相RMs来说是一个挑战。

这种方法为推进高效的有机电合成反应提供了一条新途径，并为机理研究提供了重要的见解。

Phosphorus-Doped Single Atom Copper Catalyst as a Redox Mediator in the Cathodic Reduction of Quinazolinones, Angew. Chem. Int. Ed., 2025.https://doi.org/10.1002/anie.202505085
西安交通大学Nature子刊：用于光催化水净化的金属笼交联自支撑超分子网络的光诱导共聚制备方法
5小时前
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为水净化而开发的聚合物材料对环境保护和公共卫生有重大贡献。

基于此，2025年3月19日，西安交通大学初大可、张明明、西北大学高玲燕等人在国际知名期刊Nature Communications发表题为《Metallacage-crosslinked free-standing supramolecular networks via photo-induced copolymerization for photocatalytic water decontamination》的研究论文。

本文报告了通过丙烯酸金属笼和丁基甲基丙烯酸酯的光诱导共聚，制备了金属笼交联的自支撑超分子网络。

将金属笼整合到聚合物网络中，使网络具备了通过光敏化产生单线态氧的良好能力，这使其成为一种能有效去除多种有机污染物和细菌污染物的净化材料。

本研究不仅提供了一种温和且有效的策略，通过光诱导共聚制备以金属笼为核心的超分子网络，还探讨了其在光催化染料降解和杀菌方面的应用，这将促进基于金属笼的超分子材料在光催化领域的未来发展。

Li, R., Zhang, H., Hou, Y. et al. Metallacage-crosslinked free-standing supramolecular networks via photo-induced copolymerization for photocatalytic water decontamination. Nat Commun 16, 2733 (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-025-57822-6
华东理工大学AM：轨道匹配机制引导的铜基单原子合金的合成用于酸性二氧化碳电还原
5小时前
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近期合金催化领域的进展催生了一系列具有定制化功能的新型材料。其中，铜基单原子合金（SAA）催化剂因其独特的电子结构和几何协同效应，在催化应用中受到广泛关注。

然而，选择能够在铜基底上保持稳定分散的合金原子是一个挑战，目前主要依赖经验。其根本瓶颈在于，调控分散稳定性的微观机制尚不清楚，且缺乏一种能够同时实现分散稳定性与高催化活性的铜基单原子合金体系的设计方法。

基于此，2025年3月19日，华东理工大学杨化桂、刘鹏飞、练成等人在国际知名期刊Advanced Materials发表题为《Orbital Matching Mechanism-Guided Synthesis of Cu-Based Single Atom Alloys for Acidic CO2 Electroreduction》的研究论文。

在此，通过理论与实验相结合，研究人员发现了一种简单直观的d-p轨道匹配机制，可用于快速评估铜基单原子合金的原子分散稳定性，并展现出其在二元、三元及多元体系中筛选有效单原子合金的普适性和可扩展性。

在原型反应——酸性二氧化碳电还原中，新设计的单原子合金表现出优异的催化选择性，所有单原子合金均实现了单碳产物选择性超过70%，其中Sb1Cu在200 mA cm⁻²的电流密度下，二氧化碳还原为一氧化碳的法拉第效率达到99.73% ± 2.5%。

本研究确立了铜基单原子合金的设计原则，使其兼具优异的分散稳定性和选择性，将有力推动超高性能单原子合金在电催化等先进应用领域的发展。

Orbital Matching Mechanism-Guided Synthesis of Cu-Based Single Atom Alloys for Acidic CO2 Electroreduction, Advanced Materials, 2025.https://doi.org/10.1002/adma.202500343
清华大学深圳国际研究生院EES：在全固态锂硫电池中整合固体界面以实现催化
5小时前
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全固态锂硫电池（ASSLSBs）在实现高能量密度方面具有巨大潜力。然而，其实际应用受到硫利用率低和循环寿命有限的限制，这主要是由于硫反应动力学缓慢所致。尽管催化是一种有效解决动力学限制的方法，但由于催化剂与硫物种之间无法形成催化反应所需的分子级界面，因此固体接触通常无法实现有效的催化。

基于此，2025年3月19日，清华大学深圳国际研究生院吕伟等人在国际知名期刊Energy & Environmental Science发表题为《Integrating solid interfaces for catalysis in all-solid-state lithium–sulfur batteries》的研究论文。

在此，作者提出了一种微孔限域与融合策略，以在分子水平上整合催化反应界面。

所制备的微孔碳片在其小于2纳米的微孔中限域了小分子硫和催化剂团簇，从而实现了集成的硫-催化剂-碳界面，从根本上实现了固体催化所需的分子级接触，并消除了固体正极中的界面不匹配问题。这些界面显著提高了硫的反应动力学和利用率，即使在高倍率下也是如此。

此外，较大的微孔体积（2.0 cm³ g⁻¹）能够容纳硫的显著体积变化，稳定正极内以及正极/电解质界面之间的颗粒间界面，最终实现了卓越的循环稳定性。

所组装的电池在1.0C倍率下展现出超过1000 mA h g⁻¹的显著比容量，并且在1400个循环后仍能保持超过85%的容量，这两项指标均为迄今为止报道的最高水平之一。

本研究中提出的界面工程为全固态锂硫电池的应用提供了一条实际可行的途径。

Integrating solid interfaces for catalysis in all-solid-state lithium–sulfur batteries, Energy & Environmental Science, 2025.https://doi.org/10.1039/D4EE05845C
南昌大学陈义旺Angew：通过调控质子耦合电子转移打破氧还原催化剂的活性-稳定性平衡，助力温度自适应锌空气电池
5小时前
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单原子催化剂（SACs）被认为是氧还原反应（ORR）的有效电催化剂。然而，由于活性与稳定性之间的平衡被严重限制，将高活性和长期耐久性集成到单原子催化剂上仍然是一个挑战。

基于此，2025年3月19日，南昌大学陈义旺等人在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition发表题为《Engineering Proton-Coupled Electron Transfer to Break Activity-Stability Trade-off of Oxygen Electroreduction Catalysts for Temperature-Adaptive Zn-Air Battery》的研究论文。

在此，作者报道了一种结合孤立的铁位点和碳化钼纳米颗粒（MoC/Fe-NC）的集成电催化剂。

碳化钼纳米颗粒通过质子供给效应加速了氧还原反应的动力学，并优化了铁位点的微观结构。因此，MoC/Fe-NC表现出高碱性氧还原活性，其半波电位（E1/2）为0.916 V，并且具有卓越的耐久性，在50,000个循环中E1/2仅损失5 mV。

观察到的氧还原性能在锌空气电池（ZAB）中进一步得到验证，其峰值功率密度高达316 mW cm⁻²，并且运行稳定性超过1000小时。

此外，所制备的温度自适应准固态锌空气电池能够在交替温度下稳定循环150小时。

理论计算和实验表征，包括扫描电化学显微镜技术以及弛豫时间分布分析，揭示了MoC/Fe-NC的卓越性能源于碳化钼纳米颗粒促进的加速质子耦合电子转移、减弱的*OH吸附以及增强的Fe−N键。

这项工作为打破单原子催化剂在能源转换应用中的活性-稳定性平衡壁垒提供了启示。

Engineering Proton-Coupled Electron Transfer to Break Activity-Stability Trade-off of Oxygen Electroreduction Catalysts for Temperature-Adaptive Zn-Air Battery, Angew. Chem. Int. Ed., 2025.https://doi.org/10.1002/anie.202502019