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研究概述

乙烯和H₂O₂一步合成乙二醇简单、环保，是乙二醇生产的一种潜在替代方法。其成功的关键是具有双功能催化剂，在H₂O₂存在下对乙烯有氧化活性，并且随后对环氧乙烷进行水合反应。

2025年3月16日，大连理工大学郭新闻、左轶，西澳大利亚大学杨虹在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition上发表了题为《A Titanium Silicalite-1 (TS-1) Catalyst with Abundant Active Ti-VI Species for Efficient Conversion of Ethylene to Glycol》的研究论文。

在本文中，作者提出了一种双化学后处理机制，以在TS-1中引入酸性中心的同时提高其氧化活性。研究表明，四丙基氢氧化铵（TPAOH）与碳酸铵(NH₄)₂CO₃联合后处理不仅从Ti(OSi)₄中产生了大量的Ti(OSi)₂(OH)₄（Ti-VI）物质，而且还在后处理的TS-1晶体内部形成了许多空腔。

Ti-VI具有高氧化活性和酸性位点。TS-1晶体内部空腔的存在增强了催化剂上的扩散性能，同时提高了Ti-VI物种的可达性。

因此，当作为催化剂使用时，联合处理的TS-1表现出卓越的催化性能，实现了98.6%的H₂O₂转化率和99.8%的EG选择性，几乎是传统TS-1的两倍。此外，该研究还揭示了Ti-VI在后处理过程中的形成机制。

图文解读

图1：不同后处理方法处理TS-1后的TEM图

图2：原始PTS-1和后处理样品的光谱分析

图3：TiO₄、锐钛矿型TiO₂参考样品以及不同TS-1样品的XANES光谱

文献信息

A Titanium Silicalite-1 (TS-1) Catalyst with Abundant Active Ti-VI Species for Efficient Conversion of Ethylene to Glycol. Angew. Chem. Int. Ed., (2025), https://doi.org/10.1002/anie.202502003.

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