在不同外部条件和环境物种下，理解界面、相间甚至体相内的活性相对于推进异质催化至关重要。然而，通过计算模型描述这些阶段却面临着生成和计算大量原子构型的挑战。
2025年3月16日，厦门大学李剑锋、郑世胜，北京大学潘锋在国际顶级期刊Nature Communications上发表了题为《Active phase discovery in heterogeneous catalysis via topology-guided sampling and machine learning》的研究论文。
在本文中，作者提出了一个自动高效探索活性相的框架，利用基于拓扑学的算法，借助持久同调（persistent homology）来系统地采样不同配位环境和材料形态下的构型，通过高效的机器学习力场进行快速计算。
本文通过两个系统验证该框架的有效性：一是通过50000个采样构型对钯（Pb）中的氢吸收进行研究，其中氢渗透到次表层和体相中，诱导了对于CO2电还原至关重要的“六方”重构。
二是通过100,000个采样构型对铂（Pt）团簇的氧化动力学进行了研究，氧的嵌入使得团簇在氧还原反应中的活性降低。
在这两种情况下，预测的活性相及其对催化机制的影响与先前的实验观察结果高度一致，表明所提出的策略可以模拟复杂的催化系统，并在特定环境条件下发现活性相。
图1：基于持久同调采样算法（PH-SA）的概述以及用于主动相位发现的整体框架
图2：基于持久同调的采样算法（PH-SA）的示意图
图3：不同氢浓度的PdHx（x=0、0.1、0.2、0.3、0.4、0.5、0.6、0.7、0.8、0.9和1）体系
Zheng, S., Zhang, XM., Liu, HS. et al. Active phase discovery in heterogeneous catalysis via topology-guided sampling and machine learning. Nat. Commun., (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-025-57824-4.
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