北大「长江学者」夏定国，AM！单层 LiCo(Ni)O2 助力富锂锰基氧化物正极

富锂锰基正极材料表现出超过250 mAh g⁻¹的显着可逆比容量，使其成为下一代高能量密度锂离子电池正极材料的首选。然而，其较差的倍率和循环性能面临巨大挑战。

在此，北京大学夏定国团队合成了一种包含扩展的快速锂离子扩散网络的富锂材料。具体而言，作者将具有高锂离子扩散系数的单层LiCo(Ni)O₂引入到富锂正极的晶体结构中，从而提高了倍率性能，在5 C、室温下实现了212 mAh g⁻¹的高容量。

此外，单层LiCo(Ni)O₂可以有效隔离Li₂MnO₃相，从而增强阴离子氧化还原过程中的结构稳定性。基于此，该材料在2.1-4.6 V的电压范围内工作，400次循环后容量保持率达到80%，每个循环的电压衰减仅为0.74 mV。

图1. 机制研究

总之，该工作采用LiOH作为反应介质将LiCo(Ni)O₂引入Li₂MnO₃相内部。研究显示，该偏析层有效扩展了锂离子扩散网络，减小了Li₂MnO₃相的尺寸并增强了结构稳定性。基于此，单分散LMR正极材料的倍率性能和循环稳定性得到了显着改善。因此，该工作加深了对离子交换反应过程、缺陷尺寸依赖性效应以及缺陷对电化学性能和结构稳定性影响的理解。

图2. 电池性能

Expandable Fast Li-Ion Diffusion Network of Li-Rich Mn-Based Oxides via Single-Layer LiCo(Ni)O2 Segregation, Advanced Materials 2024 DOI: 10.1002/adma.202414786

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北大「长江学者」夏定国，AM！单层 LiCo(Ni)O2 助力富锂锰基氧化物正极

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