在酸性析氧反应(OER)中,避免晶格氧参与(氧氧化)同时促进相邻吸附氧的耦合(金属氧化)对于获得基于RuO2催化剂的高活性和稳健稳定性至关重要,但这一目标至今仍未实现。
2025年3月13日,吉林大学崔小强、范锦昌,新加坡科技研究局高级研究所俞志根在国际知名期刊Angewandte Chemie International Edition上发表了题为《Tuning Ru-O Coordination for Switching Redox Centers in Acidic Oxygen Evolution Electrocatalysis》的研究论文。
在本文中,作者通过微调非晶态RuO2中Ru-O配位数来选择性活化金属氧化还原过程,同时抑制不需要的氧氧化还原途径。
优化后的催化剂表现出卓越的酸性OER性能,在10 mA cm-2下实现了215 mV的低过电位,并在300 h内保持稳定,降解率仅为100 μV h-1。
X射线吸收测量和多种原位光谱显示,只有Ru2-O11基团能选择性激活金属氧化还原过程,而Ru2-O9和Ru2-O8基团要么触发两条氧化还原途径,要么绕过它们。理论计算表明,Ru2-O11基团降低了活性位点Ru的晶体场分裂能使晶格氧活化失效,并降低了氧耦合的能量障碍。
该研究开发的策略为切换氧化还原中心和优化OER机制提供了新途径,以增强催化性能和长期稳定性。

图1:催化剂的形貌、结构和化学状态

图2:不同RuOx催化剂在酸性OER中的电催化性能

图3:RuOx催化剂的OER反应机制
Tuning Ru-O Coordination for Switching Redox Centers in Acidic Oxygen Evolution Electrocatalysis, Angew. Chem. Int. Ed.,(2025), https://doi.org/10.1002/anie.202504876.